【主要內容】

鋰金屬電池（LMB），其能量密度可超過 500?Wh?kg?1，是當前電池技術發展的重點。然而，將可逆鋰與循環后鋰金屬負極中的不可逆鋰區分開來仍然是一個巨大的挑戰。這對于準確評估實際LMB的可逆性至關重要。對于沒有鋰金屬負極的無負極電池，不可逆的容量損失可以很容易地通過電池的庫侖效率來識別。

然而，由于鋰金屬負極的電化學不可逆性比正極差得多，因此含過量鋰 LMB的衰退主要出現在鋰金屬負極。然而，作為鋰儲層的鋰金屬負極可以持續補償正極中鋰庫存的損失，這意味著LMB的庫倫效率并不能準確反映循環過程中真正的不可逆性。因此，建立反映鋰金屬負極真實可逆性的定量參數至關重要，以客觀地評估LMB的衰退行為。

鑒于此，中科院寧波材料所劉兆平研究員，周旭峰研究員等人聯合加州大學圣地亞哥分校孟穎教授等人報告了一種分析方法，用于定量區分Ah級LMB軟包電池中循環鋰金屬負極中的活性 Li0和非活性 Li0，從而揭示實際LMB的真實可逆性和不可逆性的比例。

聯苯/四氫呋喃 (THF) 溶液用于金屬化活性 Li0，但也用于保持包含非活性Li0的SEI的完整性。分離的活性Li0和非活性Li0可以通過電感耦合等離子體光譜(ICP-OES)/氣相色譜法(GC-MS)分別量化。此外，作者確定了一系列關鍵參數以描述了LMB的真實(不)可逆性。

基于關鍵參數的定量分析表明，高電堆壓力通過最大限度地減少SEI的開裂可能性來抑制固有的鋰損失，而在高充電倍率下鋰枝晶的團聚會導致嚴重惡化其不可逆性。通過使用這種定量分析方法以及定性形態表征，可以揭示鋰金屬負極的組成和結構演變。

對可逆和不可逆鋰的量化提供了研究 LMB 中不同操作條件的影響的方法，包括電池堆壓力、充電/放電速率、截止電壓和工作溫度。這種方法將成為深入了解鋰金屬負極電化學行為和評估LMBs真實可逆性的有力工具，這對于開發高性能LMBs至關重要。

Fig. 1 |?Reversibility and irreversibility of a cycled LMA.

Fig. 2 |?The pathways for key parameter calculation.

Fig. 3 |?Decoupling and quantifying inactive Li0?and active Li0.

Fig. 4 | Resolved irreversibility and reversibility from quantified results.

Fig. 5 | Dynamic failure model predicted by qualitative and quantitative analysis.

【文獻信息】

Deng, W., Yin, X., Bao, W. et al. Quantification of reversible and irreversible lithium in practical lithium-metal batteries. Nat Energy (2022).

https://doi.org/10.1038/s41560-022-01120-8

審核編輯：劉清