圖1. 單層FeSe/SrTiO3薄膜中相干聲子色散對準粒子動力學的調制。(a) 超快泵浦-探測原理圖。(b) 15FeTe/1FeSe/NSTO的反射光相對變化ΔR/R作為延遲時間Δt和探測光能量的二維等高線圖。測試溫度為4.2 K，泵浦光波長為1100 nm，泵浦光能量密度為2.86 mJ/cm2，(c),(d) 從圖(b)中提取出的探測光能量為1.7 eV時的準粒子動力學，時間窗口分別為?3–200 ps (c)和?0.6–3 ps (d)。底部圖：扣除電子弛豫動力學后，得到的相干聲子振蕩。插圖：快速傅里葉變換FFT。(e),(f) 與(b)對應的二維 FFT結果。時間窗口分別為0–200 ps (e)和0.3–3 ps (f)。

近日，北京量子信息科學研究院兼聘/清華大學熊啟華教授團隊與南方科技大學薛其坤教授、清華大學物理系王立莉研究員團隊、北京大學高鵬教授團隊等合作，在單層FeSe/SrTiO3薄膜超快動力學和電子-聲子耦合相互作用研究中取得重要進展。研究團隊結合超快泵浦-探測光譜與掃描透射電子顯微鏡-電子能量損失譜(STEM-EELS)技術，將局域的界面聲子模式與準粒子動力學聯系起來，直接觀測到FeSe/SrTiO3界面電子-聲子耦合的直接證據，為理解FeSe/SrTiO3界面超導增強的機制提供了新見解。該工作發(fā)表于國際頂級期刊《物理評論快報》上(Physical Review Letters.2025, DOI: 10.1103/qxfc-khzf )。

1、引言

在過去的十多年間，在SrTiO3(001)(STO)襯底上生長的單層(1 UC)FeSe薄膜的界面增強超導性引起了人們濃厚的研究興趣，這是迄今為止最薄的超導體，其超導轉變溫度(Tc)遠高于FeSe塊材，Tc高達65-109 K，創(chuàng)下了鐵基高溫超導的新高，挑戰(zhàn)了對超導配對機制的常規(guī)理解。更為新奇的是，單層FeSe/SrTiO3具有獨特的電子結構，并且這種界面超導性僅發(fā)生在FeSe為單個晶胞層時，在SrTiO3襯底上生長的第二層FeSe則不具有超導電性，這些新奇的現象表明，界面結構在單層FeSe超導增強中具有重要作用。大量的研究結果建立了單層FeSe界面高溫超導的微觀圖像：界面電荷轉移與界面電子-聲子耦合之間的協(xié)同作用，共同增強了超導電性。實驗發(fā)現僅靠電子摻雜僅可以將FeSe層的Tc提高至48 K左右，仍顯著低于單層FeSe/SrTiO3薄膜的Tc。學界普遍認為界面電子-聲子耦合相互作用有助于增強電子配對，尤其是之前角分辨光電子能譜(ARPES)實驗觀察到的復制帶，被認為是電子-聲子耦合的重要特征。但其微觀機制仍有待闡明，尚缺乏直接的實驗驗證。

2、單層FeSe/SrTiO3薄膜界面電子-聲子耦合相互作用的直接證據

在光激發(fā)下，15FeTe/1FeSe/NSTO薄膜的準粒子動力學隨延遲時間而發(fā)生周期性調制，表現為兩個不同頻率的相干振蕩(如圖1)。其中低頻模式是由探測光沿NSTO (001)襯底和薄膜傳播的反射光的干涉引起的一個相干聲學支聲子，另一個頻率為4.2 THz的高頻模式是一個相干光學支聲子。為了判斷4.2 THz相關聲子的來源，研究人員分別在相同厚度的FeTe薄膜和單獨的SrTiO3襯底上進行了平行對比實驗。如圖2所示，光激發(fā)下，在外延FeSe和FeTe薄膜樣品中均探測到一個4.2 THz的相干光學聲子，但在相同的激發(fā)條件下，在SrTiO3襯底上卻沒有探測到該聲子，這是由于泵浦脈沖的能量太低(1100 nm，~1.13 eV)，無法激發(fā)SrTiO3(帶隙~3.1 eV)。特別地，相比于FeTe/SrTiO3界面體系，該聲子的振幅強度在FeSe/SrTiO3界面體系增強了兩倍以上，這對界面電子-聲子耦合具有重要意義。這些結果表明，相干聲子不是來自于FeSe層，因為在15FeTe/NSTO薄膜中也探測到了該聲子。另外，SrTiO3襯底施加的外延拉伸應力不足以將塊體FeTe中A1g聲子的頻率(158 cm?1，4.74 THz)降低到4.2 THz，進一步說明該聲子也不是FeTe的聲子。

圖2. 不同樣品準粒子動力學的比較。(a)-(c) 分別為15FeTe/1FeSe/NSTO，15FeTe/NSTO和單獨的NSTO的ΔR/R作為延遲時間Δt和探測光能量的二維等高線圖。測試溫度分別為10 K，10 K和30 K，泵浦脈沖能量密度均為2.86 mJ/cm2。(d)-(f) 與(a)-(c)對應的二維FFT圖像。(g) 從(a)-(c)中提取出的三個樣品在1.7 eV的準粒子弛豫動力學，與15FeTe/NSTO和單獨的NSTO相比，15FeTe/1FeSe/NSTO的相干聲子振幅被顯著增強。(h) 與(g)對應的FFT圖譜。

為了闡明4.2 THz相干聲子模式的來源，研究人員利用STEM-EELS對異質結構的原子結構和聲子模式進行了表征。如圖3所示，STEM-EELS結果表明該聲子模式源自雙層TiOx截止面中Ti和O離子的面外振動，這種振動通過產生可以穿透FeSe和FeTe層的動態(tài)偶極子來誘導界面電子-聲子耦合。更重要的是，相比于FeTe/SrTiO3界面體系，該聲子的振幅強度在FeSe/SrTiO3界面體系增強了兩倍以上，這可能是由于SrTiO3襯底對FeSe層更強的電子摻雜，有助于增強界面偶極子，從到導致界面電子-聲子耦合增強(圖2和圖3)。

圖3. 15FeTe/1FeSe/NSTO和15FeTe/NSTO界面的原子結構和聲子譜。(a),(b) 15FeTe/1FeSe/NSTO和15FeTe/NSTO的高角環(huán)形暗場(HAADF)圖像。(c),(d) 15FeTe/1FeSe/NSTO和15FeTe/NSTO的擬合殘差表明界面出現了新的聲子模式。(e) 從15FeTe/1FeSe/NSTO和15FeTe/NSTO中提取的界面聲子譜線。(f) 15FeTe/1FeSe/NSTO和15FeTe/NSTO界面擬合殘差的歸一化擬合系數的線形圖。

為了進一步探索相干聲子的特性，研究人員進行了溫度相關的超快動力學測量。如圖4所示，在15FeTe/NSTO薄膜中，相干聲子的振幅在70 K附近發(fā)生了明顯的轉變，對應于FeTe的反鐵磁相(Antiferromagnetic，AFM)到順磁相(Paramagnetic，PM)的結構相變。相反地，在15FeTe/1FeSe/NSTO薄膜中，相干聲子的異常轉變被抑制了，表現為相干聲子的振幅隨溫度降低而單調增強。這種明顯的差異突出了單層FeSe/SrTiO3獨特的電子結構，這可能源于單層FeSe與SrTiO3之間更強的電子-聲子耦合相互作用，較強的界面電子-聲子耦合可能有助于穩(wěn)定單層FeSe的結構，進而抑制其向列相轉變。

該工作為FeSe/SrTiO3薄膜的界面電子-聲子耦合提供了直接的實驗證據，推動了界面超導增強機理的研究。

圖4. 準粒子動力學隨溫度的演化。(a),(b) 15FeTe/1FeSe/NSTO和15FeTe/NSTO的二維ΔR/R準粒子動力學行為隨溫度的演化，泵浦脈沖能量密度為0.25 mJ/cm2。(c),(d) 探測光能量為1.7 eV 時，準粒子動力學行為隨溫度的演化。清晰起見，(d)中100 K到200 K的圖譜在垂直方向向上平移了0.0025。(e) 相干聲子振幅強度隨溫度的演化。

3、HELIOS瞬態(tài)吸收光譜(fs-TA)在超快動力學研究中的核心作用

本研究采用Ultrafast Systems公司制造的HELIOS飛秒瞬態(tài)吸收光譜儀，研究團隊自主搭建了寬光譜微區(qū)瞬態(tài)吸收/反射光譜系統(tǒng)，其時間分辨率目前可以達到~40 fs，探測范圍為350–980 nm，滿足該研究內容的飛秒超快光譜與動力學探測需求。

如圖5是基于飛秒激光系統(tǒng)及光參量放大器(OPA)的寬光譜微區(qū)瞬態(tài)吸收/反射光譜系統(tǒng)光路原理圖。飛秒激光器產生的1 kHz 飛秒光(800 nm，35 fs)分束后，一束進入OPA，產生大范圍可調的泵浦光(波長240 nm–15 μm)，為各種泵浦激發(fā)提供條件;另一束通過延遲線來改變延遲時間，并進一步聚焦到非線性晶體(藍寶石Sapphire或氟化鈣CaF2)，激發(fā)產生超連續(xù)白光(350–980 nm，對應能量范圍1.3–3.5 eV)，從而實現可見光范圍的瞬態(tài)吸收/反射光譜的探測。系統(tǒng)的時間分辨率~120 fs，空間分辨率~7 μm。結合周期克爾介質層和啁啾鏡組，對泵浦光脈沖進行壓縮，可以實現~40 fs的時間分辨能力。配合真空和低溫系統(tǒng)，可以實現4.2–325 K的變溫測量。

圖5. 寬光譜微區(qū)瞬態(tài)吸收/反射光譜系統(tǒng)原理圖。

常規(guī)的穩(wěn)態(tài)實驗測量的是各種物理量的平均值，時間分辨超快光譜作為研究激發(fā)態(tài)動力學的有效手段，可以為準粒子與各種激發(fā)態(tài)(電子、聲子、磁激子耦合等)提供豐富的相互作用信息，是研究高溫超導電子-聲子相互作用的有效手段。超快光譜還可以研究材料中的一些集體激發(fā)模式，例如相干聲子，相干磁振子等。材料被泵浦脈沖激發(fā)后，其中的集體模式通過受激拉曼散射或位移激發(fā)等機制被激發(fā)出來，這些集體模式在超快時間尺度內對材料的相關性質進行周期性調控，在相應的瞬態(tài)吸收/反射光譜中表現為相干振蕩信號。

審核編輯 黃宇