▲第一作者：趙磊

通訊作者：冉奮

通訊單位：蘭州理工大學

01 全文速覽

本文從電極與非液態電解質在界面處電化學反應的本質出發，闡明電極與非液態電解質界面相親性的基本內容及其對電極電化學儲能性能的影響機制。從2D到3D系統全面地評價構建相親的電極/非液態電解質界面的設計思路、改性策略和研究進展。

02 背景介紹

近年來在合成具有高離子電導率的非液體電解質方面取得的進展使固態儲能器件領域的研究重新煥發生機，并有望提供更安全的電化學儲能系統。然而非液態電解質骨架的柔軟性較差、流動性不好、甚至無流動性導致非液體電解質與電極間相親性較差。這較差相親的電極/電解質界面造成固態儲能器件在充放電過程中電解質離子在電極/非液體電解質界面的遷移困難和分布不均。因此，相親的電極/非液態電解質界面的構建是極其重要且迫切需要。近年來，構建相親的電極/非液體電解質界面的改性策略被不斷開發出來，并有效地克服了上述問題。盡管這一課題研究對加快非液態電解質的進展和固態儲能器件的商業化產生很大的影響，但是仍然缺乏系統而全面的分析、討論和總結。

03 本文亮點

i）從電極與非液態電解質在界面處電化學反應本質出發，闡明為何構建相親的界面；

ii）從2D到3D系統全面的評價構建相親性界面的改性策略和設計思路；

iii）提出兼顧其它因素的辯證性研究方法和從微觀視角深入理解電極與非液態電解質間的相親性。

04 圖文解析

1、電極與非液態電解質界面相親的原因

概述非液態電解質并說明各種非液態電解質與電極間可能存在的界面相親性問題；分析闡明電極與非液態電解質間相親性包含的基本內容（圖1）；歸納總結電極與非液態電解質間界面相親性發展的歷史路線圖（圖2）；分析討論電極與非液態電解質界面相親性對電極和固態儲能器件儲能性能的影響；闡述可用于電極/非液態電解質界面相親性研究的先進表征手段。



▲圖1示意說明電極與非液態電解質界面相親的狀態



▲圖2電極與非液態電解質相親性發展的歷史路線圖

2、2D相親性界面的構建策略

相親的電極/非液態電解質界面能有效提高電極及其儲能器件的儲能性能。但是電極與非液態電解質間界面的本征相親性較差，尤其是電極與無機固態電解質間的界面（因為兩種剛性固體材料會發生點接觸）。為了在電極與非液態電解質間構建2D相親的界面通常采用表面包覆（圖3）、原位反應（圖4）、表面處理（圖5）、添加少量液態電解質（圖6）等界面改性策略。



▲圖3原位表面包覆無機離子導體構建2D相親的電極/非液態電解質界面和電化學性能



▲圖4原位反應形成高離子導電率中間層的熱力學條件和制備方法



▲圖5示意說明表面處理構建2D相親的電極/無機固態電解質界面和電化學性能



▲圖6示意說明添加少量液態電解質在電極與無機固態電解質間構建2D相親性界面和電化學性能

3、3D相親性界面的構建策略

盡管2D相親的電極/非液體電解質界面的構建顯著緩解了整塊電極與非液體電解質膜間離子遷移和電化學反應的問題，但電極內部的電極活性物質仍然難以與電解質離子接觸，因為電解質離子很難從非液體電解質框架中掙脫直接進入電極內部。因此，通過將離子導體引入電極內部（圖7）、將電極活性物質引入非液體電解質（圖8）和設計一體化儲能器件（圖9）可以構建電極與非液體電解質之間的3D相親性界面。這種3D相親性界面可以為電解質離子在電極內部傳輸提供連續快速的通路，使電極表面和電極內部的電極材料的表面都能與電解質離子發生有效的電化學相互作用。



▲圖7通過引入離子導體進入電極中構建3D相親的電極/非液態電解質界面



▲圖8通過引入電極材料進入非液態電解質中構建3D相親的電極/非液態電解質界面



▲圖9構建一體化固態儲能器件

05 總結與展望

本文聚焦電極與非液態電解質界面相親性。首先從非液態電解質的物化特征和電極電化學反應的本質出發，闡釋電極與非液態電解質的界面相親性的基本內容，并分析界面相親性對電極的電化學儲能性能的影響機制。然后，從2D 到3D系統而全面的評估構建相親的電極/非液態電解質界面的設計思路、改性策略和研究進展。

最后期望研究者能夠在發展新的改性策略、引用“雙導網絡”的概念、采用辯證的研究方法，微觀視角的深入理解和可工業化生產這些方向開展電極/非液態電解質界面的相親性研究。以此推動非液態電解質和固態儲能器件的發展和商業化應用。





審核編輯：劉清