基于非線性電化學阻抗的燃料電池故障診斷

No.1

研究概述

電化學阻抗譜(Electrochemical impedance spectroscopy, EIS)有助于燃料電池故障診斷工具開發，對提升其使用壽命具有重要意義。傳統阻抗測量受限于一階線性響應，而非線性電化學阻抗考慮額外的高階諧波響應，可提升故障診斷的輸入維度。本研究提出一種基于非線性電化學阻抗譜(Nonlinear electrochemical impedance spectroscopy, NEIS)的故障診斷方法，首先分析激勵幅值對NEIS影響，然后開展不同程度的水淹、膜干和缺氣故障實驗；在此基礎上分別建立EIS和NEIS數據集，并利用主成分分析提取主要特征；最后利用支持向量機和隨機森林構建故障診斷模型，且采用混合遺傳粒子群優化算法對模型的超參數進行優化。

No.2

基本定義

?在傳統EIS測量過程中，一般采用較小激勵幅值，以減小非線性對EIS測量影響。若采用相對較大激勵幅值，對輸出信號進行時頻轉換后可觀測其非線性響應結果。圖1給出了燃料電池在電流激勵下的電壓時頻響應，當受到角頻率為的周期性信號激勵后，輸出結果是一個偏離基頻的周期性信號，其傅里葉級數展開如下：

式中，下腳標k為諧波數，當k=1為基頻響應信號，是燃料電池線性頻響結果；當k≥2時，為高階諧波響應結果，反映了燃料電池的非線性特征。Yk和Ψk分別為k次諧波振幅和相角偏移量。對于線性定常系統，脈沖響應h(τ)可以通過與輸入u(t)的卷積來描述其輸出：

圖1?燃料電池非線性電化學阻抗基本定義

No.3

實驗設置

本研究對象為活性面積25 cm2的商用膜電極，Scribner 850e測試臺控制反應條件，并內置了阻抗分析儀和電子負載。高精度NI數據采集卡對燃料電池電壓和工作電流進行采集。待燃料電池在預設工作條件下穩定工作30分鐘后，將0.1?~ 1?kHz頻率范圍正弦激勵施加于燃料電池，具體測試頻率范圍及采樣周期如表1所示。

No.4

激勵幅值確定

在傳統電化學阻抗譜測試中，為保證燃料電池保持線性響應，激勵幅度須設定較小值，如5%?~ 10%；在NEIS測試中，激勵幅值對高次諧波顯示度非常重要，但同時也要避免激勵幅值過大導致三次及以上諧波響應不可忽略，給非線性阻抗計算帶來困難。為此，在常用工作條件（空氣/氫過量系數：2.0/1.5；空氣/氫氣濕度：50%/50%；空氣/氫氣壓力：100/120 kPa；電池溫度：75℃）下，依次對燃料電池施加幅值為工作電流5%、10%、15%、20%的正弦激勵，以確定合適的激勵幅值。

不同激勵幅值下電化學阻抗譜、一階頻率響應函數H1(w)和二階頻率響應函數H2(w)如圖2所示，從結果可看到電化學阻抗譜和H1(w)對激勵幅值變化不敏感，H2(w)則對激勵幅值變化敏感，尤其是在電流密度為0.6 A/cm2時，低于10%的激勵幅度無法得到平滑H2(w)，而當激勵幅值為3%時依然可得到平滑H1(w)。但激勵幅值不能選擇過大，防止等式(7)和(8)無法成立，因此最終選擇激勵幅值為15%用于非線性阻抗計算。

圖2?不同激勵幅值下Nyquist圖、一階頻率響應函數H1(w)?和二階頻率響應函數H2(w)?(第一行電流密度為1.0 A/cm2；第二行電流密度為0.6 A/cm2)

No.5

故障數據集及故障特征選取

根據操作條件對內部狀態影響敏感性，設計如表2所示的故障條件，在此基礎上開展故障實驗并進行非線性阻抗測量。本故障數據集總共包含180個樣本，故障標簽設置同樣如表2所示。不同故障條件下每個樣本H1(w)和H2(w)的平均值如圖3所示，可以看到一階響應H1(w)和二階響應H2(w)均能在特定頻率段區分不同故障類型，且H1(w)和H2(w)變化趨勢基本一致。本研究將僅包含H1(w)的數據集定義為傳統EIS數據集X1，將包含了H1(w)和H2(w)的數據集命名為NEIS數據集X2。

圖3?不同故障標簽下(a)-(f)一階頻率響應函數和(g)-(l)二階頻率響應函數

在燃料電池故障診斷模型中，故障特征構建至關重要。數據集X1和X2中變量較多，容易導致信息冗余；另一方面，樣本中潛在噪聲也可能影響診斷精度。對原始數據進行適當特征提取，可有效降低模型復雜度和計算成本，本研究采用主成分分析提取故障特征并進行降維，新合成變量稱為主成分，可代替原有高維變量來表達系統大部分信息。

對傳統電化學阻抗數據集和非線性電化學阻抗數據集進行主成分分析，結果如表3所示。一般情況下，主成分累積方差貢獻率達到85%以上即可顯著地代表原變量主要信息，對于數據集X1，前兩主成分累積方差貢獻率為97.349%，因此將其作為特征變量；對于數據集X2，選取前5個主成分作為獨立變量，其累積方差貢獻率為94.967%。

No.6

故障診斷模型及結果

在眾多經典分類模型中，支持向量機(Support vector machine, SVM)避免了從傳統歸納到演繹的過程，實現了從訓練樣本到預測樣本的高效推理，具有良好魯棒性。此外，為了避免單一模型的隨機性，還采用運行效率高、抗噪聲能力強的隨機森林(Random forest, RF)補充驗證非線性阻抗特征的有效性。同時，采用混合遺傳粒子群優化算法(Hybrid genetic particle swarm optimization,?HGAPSO)對SVM和RF超參數進行優化，具體流程如圖4所示。

圖4?基于混合遺傳粒子群優化算法的SVM和RF超參數優化

在完成故障數據集X1和X2特征提取后，隨機抽取各數據集135個樣本作為訓練集，對診斷模型進行離線訓練，其余45個樣本定義為測試集用于模型精度評估。模型診斷準確率定義為正確診斷的樣本與測試集中所有樣本的數量之比。診斷結果如圖5所示，對于EIS數據集，SVM診斷準確率可達93.3%，在水淹故障程度識別中存在兩個錯誤樣本，在水淹混合缺氣識別中存在一個錯誤樣本。

在超參數優化下，HGAPSO-SVM在水淹故障程度識別中避免了一個誤差樣本，總體檢測準確率為95.56%，但分類結果仍有待提高。同樣，由于5個樣本被錯誤診斷，RF總體準確率為88.90%，優化超參數后，雖然誤診斷樣本數量減少到3個，但精度仍有待提高。

當利用NEIS數據集進行模型訓練和測試時，SVM和RF故障診斷準確率均可達到97.78%，因此與傳統EIS數據相比，NEIS可提供更多故障特征提高診斷精度，表明非線性阻抗在燃料電池故障診斷中的先進性。此外，HGAPOS-SVM可實現100%正確診斷，表明參數優化可提高模型特征提取能力。

然而，HGAPSO-RF仍然無法正確識別一個輕微水淹缺氣混合的故障樣本，這可能與RF本身特征提取能力有關。綜上所述，相比傳統EIS，基于NEIS進行故障特征提取，不僅能夠準確診斷出水淹、膜干、缺氣及其混合故障類型，而且在故障程度上具有更好的區分能力。

圖5基于(a)(b)傳統電化學阻抗EIS和(c)(d)非線性電化學阻抗NEIS的診斷結果

審核編輯：劉清