在鋰硫（Li-S）電池中同時獲得高重量能量密度（Eg）和體積能量密度（Ev）是一個長期存在的挑戰，必須為實際應用而解決，這需要在具有優化功能和結構的電極材料方面取得突破。

近日，西北工業大學謝科予教授、新加坡國立大學羅健平教授設計并制備了可用于調節硫物種氧化還原化學反應的含蒽醌的反應型聚合物管（PQT），用于實用的Li-S電池。研究顯示，PQT有利于與硫相似的氧化還原電位窗口，通過可逆的鋰化/脫鋰過程，有效地促進了硫物種的固定和轉化。

此外，它的管狀結構和高振實密度對于制備具有高硫負載的完整電極和在電池運行期間最大限度地減少電解液的攝入至關重要。受益于上述優勢，采用PQT/S正極的Li-S電池表現出穩定的循環性能（在2.0C下1000次循環后保持73%）、顯著的倍率性能（10C時為514.2 mAh g-1），以及在貧電解液和高硫負載條件下的7.20 mAh cm?2的高面容量。更重要的是，組裝的Li-S軟包電池提供了329 Wh kg-1的Eg和401 Wh L-1的Ev，這符合實際應用的要求。

文章要點：

1. 這項工作制備了兩種含蒽醌的聚合物，并應用于實現高負載硫正極的高面積容量。在電池運行過程中，羰基的可逆鋰化/脫鋰過程與硫物種的還原/氧化過程同時發生，通過形成額外的Li-S鍵，大大提供了強大的親和力，加速了聚合物和多硫化物之間的離子/電子遷移。

2. 此外，該聚合物表現出可接受的振實密度和低孔隙率，這對于高硫負載正極的制備和運行至關重要。與其普通對應物（P15AQ）相比，中空結構在管狀含蒽醌聚合物（PQT）中注入了高密度的活性點和足夠的電解液滲透途徑。因此，它非常適用于實現實用Li-S電池高硫負載正極的容量。

3. PQT/S正極實現了838 mAh g-1的高比容量，并在2 C下循環1000次后保持596.2 mAh g-1的比容量，相應地，每循環的容量損失低至0.027%。更重要的是，當硫負載增加到9 mg cm?2時，可以獲得7.20 mAh cm?2的高可逆面積容量，這超過了最先進的商用鋰離子電池（3-5 mAh cm?2）。此外，一個由PQT/S正極和鋰箔負極配對組裝的Li-S軟包電池可提供329 Wh kg-1的Eg和401 Wh L-1的Ev。



圖1 材料合成及作用示意



圖2 材料表征



圖3 對多硫化物的吸附和催化轉化



圖4 Li-S電池性能

原文鏈接： https://doi.org/10.1002/adfm.202212759?





審核編輯：劉清