圖1. 基于空氣激光的單光束相干轉動拉曼測溫技術的基本原理

近期，中國科學院上海光學精密機械研究所強場激光物理國家重點實驗室和代爾夫特理工大學等單位合作，利用空氣激光，發展了單發次、單光束相干轉動拉曼測溫技術，并在不同溫度下展示了其千赫茲測溫能力，測量精度達到小于2.3%的水平。相關成果以“Single-Shot Single-Beam Coherent Raman Scattering Thermometry Based on Optically Induced Air Lasing”為題發表于Light: Science & Applications。

燃燒場溫度、組分和反應動力學的測量對于化石能源的清潔高效利用以及航天發動機、內燃機等先進動力系統的設計優化都具有重要意義。相干拉曼散射光譜技術具有非接觸測量、空間分辨率高、測溫準確等優點，因此在燃燒診斷領域備受青睞。現有的相干拉曼測溫技術，通常需要對多束激光進行波長調諧和精密的時空控制。然而，高溫高壓燃燒場中往往存在嚴重的折射率梯度和湍流，容易引起光束偏折和相位失配，導致拉曼信號劇烈抖動甚至消失。因此，發展單光束、高幀頻相干拉曼測溫技術對于復雜燃燒環境的診斷具有重要意義。

研究團隊以超塊強光場驅動的空氣激光為探測光，發展了單光束相干拉曼測溫技術，其基本原理如圖1所示。一束高能量飛秒激光泵浦氮氣產生高亮度、窄線寬、與泵浦光同向傳輸的空氣激光。當空氣激光與飛秒泵浦光一起聚焦到測溫區，飛秒激光將激發氧分子形成相干轉動波包。由于空氣激光光譜非常細銳，將其作為探針，能夠分辨不同轉動的拉曼躍遷，從而形成由一系列轉動特征峰構成的相干拉曼光譜。各轉動拉曼峰的相對強度與轉動態的粒子數分布密切相關，而初始轉動布居取決于系統溫度，因此通過測量轉動拉曼光譜便可以獲得溫度信息。

此外，研究團隊基于空氣激光輔助的單光束相干拉曼測溫技術，在不同溫度的氣體中進行了1 kHz幀頻單發測量的實驗演示。圖2展示了不同溫度下測量的相干轉動拉曼光譜。根據相干拉曼散射理論模型對實驗光譜進行擬合，便可以得到系統的溫度。研究者在1秒鐘內連續采集了1000幀拉曼光譜，并對這些單次測量的光譜進行擬合，得到相應的最佳擬合溫度。圖3(a)和(b)展示了該單發次、單光束相干轉動拉曼測溫儀在室溫(294 K)和高溫(773 K)下的測量結果。從這些結果，不僅獲得了單次測量的精度和準確度，而且表明該技術具備以千赫茲幀頻監控溫度變化的能力。該測溫儀在不同溫度下的不準確度和精度如圖3(c)所示。結果表明，在實驗測量的氣體溫度范圍內，其測量精度均小于2.3%，證實了單光束拉曼測溫技術的高穩定性。然而，由于理論模型的簡化等因素，測溫的準確度有待進一步提高。

圖2. 不同溫度下測量的相干轉動拉曼光譜(黑色圓圈)和最佳擬合光譜(實線)

圖3. 單發次、單光束相干轉動拉曼測溫儀在室溫(294 K)和高溫(773 K)條件下獲得的1000幀單次測量結果及其在不同溫度下測量的不準確度和精度

在該技術中，空氣激光是進行相干拉曼測溫的重要探針。除了細銳的頻譜，空氣激光還具有獨特的時空特性。空間上，空氣激光與泵浦光天然重疊，無需額外調節，抗抖動、抗湍流能力強。時間上，空氣激光天然滯后于泵浦光，因此能夠有效抑制非共振背景，獲得高信噪比的相干拉曼信號。空氣激光這些獨特的時-頻-空特性，是實現單光束、千赫茲測溫的重要基礎。該單光束、高幀頻相干拉曼測溫技術克服了傳統相干拉曼測溫技術中多光束時空精密控制的難題，為高溫、高壓、高湍流極端環境的燃燒診斷提供了一種簡單有效的途徑，在瞬態反應流和等離子體的快速診斷方面具有巨大的應用潛力。

相關工作得到了國家自然科學基金重點項目、面上項目、中國科學院基礎研究領域青年團隊計劃、青促會優秀會員等項目的支持。

審核編輯 黃宇