光催化領域中，針對共催化劑的研究多種多樣，從顆粒性質、晶面性質，到它們與光催化劑的界面接觸、以及各種助催化劑之間的協(xié)同作用，不一而足。然而，對“共催化劑表面電荷調控”這一關鍵問題，卻鮮有研究。

近期，中國科學技術大學江海龍教授團隊設計并合成了具有優(yōu)異催化性能的Pd10@Pt1/MOF復合催化材料，其中，共催化劑Pd10@Pt1處于單原子合金（SAA）態(tài)，且擁有最富電子的Pt表面電荷態(tài)。相關成果發(fā)表于《國家科學評論》（National Science Review, NSR）。

催化劑的合成策略和光催化示意圖

如上圖所示，研究者在光敏且經典的MOF（UiO-66-NH2）材料上，原位合成了核殼結構的雙金屬Pd@Pt納米顆粒（右下小圖中的①）。在精確控制下，該納米顆?？梢杂珊藲そY構轉變?yōu)閱卧雍辖穑⊿AA）結構（右下小圖中的②）。隨著這一微結構轉變，Pt的配位環(huán)境隨之改變，引發(fā)Pd、Pt之間的電荷重新分配，從而使Pt的表面電荷態(tài)得以系統(tǒng)改變，提升催化性能。

經過系統(tǒng)性的結構優(yōu)化，研究者發(fā)現具有SAA結構的Pd10@Pt1/MOF復合材料擁有最富電子的Pt表面電荷態(tài)，其光催化產氫活性遠遠超過相應對比組分。

這些結果表明了“優(yōu)化活性位點電荷態(tài)”對促進光催化的重要性，同時也強調了SAA共催化劑在光催化中的優(yōu)越性。這是首次基于SAA共催化劑的相關研究報道，為合成SAA結構催化劑提供了設計思路和精確的合成方法，也為基于SAA光催化的發(fā)展奠定了基礎。

同時，該工作在傳統(tǒng)肖特基結改善電荷分離的基礎上，提出了一種通過共催化劑微結構（特別是配位環(huán)境控制）調控來實現電荷分離的新策略，為高效光催化劑的理性調控提供了新思路。

責任編輯：xj

原文標題：單原子合金：優(yōu)化電荷態(tài)、提升光催化 | NSR

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