近年來，高熵氧化物（HEOs）作為一類由五種或五種以上氧化物以等摩爾或非等摩爾比組成的材料，由于其獨特的結構和性質吸引了越來越多科研工作者的廣泛關注。截至目前，高溫合成方法仍然是制備高熵氧化物材料的主流方法。然而，通過高溫合成方法制備得到的高熵氧化物材料的尺寸往往都較大，如何實現在亞納米尺度范圍內有效地控制材料的形狀和尺寸，制備得到低維的，特別是一維的亞納米高熵氧化物材料仍然是一個巨大的挑戰。

多酸團簇（POMs）的引入為解決上述問題提供了很大的可能：

1）基于前期研究工作中提出的“團簇-晶核共組裝”方法，多酸團簇作為一種具有明確結構的亞納米富氧團簇，其可干預無機材料成核過程，將無機晶核尺寸限制在亞納米尺度，并與亞納米晶核共組裝，實現在亞納米尺度上對無機材料組分的有效調控。在該方法中，多酸團簇和無機晶核的尺寸對產物的形貌起著至關重要的作用，而元素的種類則可忽略不計，從而有助于多種不混溶金屬氧化物在亞納米線中的有效結合；

2）POMs的富氧表面有利于其與金屬陽離子相互作用，在共價或非共價相互作用驅動下，POMs可作為多種金屬氧化物的載體和連接劑，有利于各組裝基元定向連接形成一維高熵氧化物亞納米材料。

近期，清華大學化學系的王訓教授課題組，在溫和的溶劑熱條件（140 ℃)下，首次開發了一種多酸團簇誘導制備一維高熵金屬氧化物亞納米線的通用合成方法。在該方法中，金屬氧化物的種類可以實現靈活調控，多酸團簇也可被其他尺寸相近的POMs取代，進而制備得到大量的不同種類的多金屬氧化物亞納米線。分子動力學模擬的結果表明，POMs在庫侖力和范德華力的驅動下與多金屬氧化物相互作用、共組裝形成高熵氧化物亞納米線。同時，在該研究工作中，制備得到的一系列高熵金屬氧化物亞納米線首次被用作鈉離子電池負極材料。研究發現，在熵調制效應作用下，隨著亞納米線中金屬氧化物種類的增加，鈉離子電池負極材料的電化學性能也隨之提升。

圖1. 多種多酸誘導的高熵氧化物亞納米線的電鏡照片。

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圖2. 多種高熵金屬氧化物亞納米線束中的元素分布圖。

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圖3. 分子動力學模擬。

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圖4. 多酸誘導的高熵氧化物亞納米線作為鈉離子電池負極材料的電化學性能。? ?







審核編輯：劉清