金剛石中的氮空位(NV)色心是一種很有前途的室溫固態量子系統，然而其靈敏度受限于較低的熒光收集效率，以及NV色心周圍雜質電子自旋干涉效應對其相干時間的限制。本研究創新性地在金剛石表面制備了一維光子晶體，顯著提高了NV色心的熒光強度，使NV系綜的靈敏度提高了2.92倍。此外，光子晶體反射的激光激發了NV色心周圍的雜質電子，改善了NV色心周圍的電場環境，使退相移時間呈指數級延長（從209ns延長至841ns），為NV色心系綜傳感器開辟了新途徑。 近期，哈爾濱工業大學的紅外薄膜與晶體研究團隊取得了重要突破。該團隊通過在金剛石 NV 色心系綜樣品的表面制備一維光子晶體，不僅大幅提升了 NV 色心的熒光收集效率，更顯著改善了其量子特性 —— 將 NV 色心的相干時間 T?* 延長至原來的 4 倍（達到 840 ns），同時使靈敏度提升 1.92 倍。這一系列成果為高靈敏度金剛石量子磁力計的研發筑牢了材料層面的基礎，也為該領域的技術突破提供了關鍵支撐。

本文亮點

1.通過在金剛石NV色心系綜樣品表面沉積TiO2/SiO2交替介質膜形成的一維光子晶體，極大地提升了NV色心的熒光收集效率；

2.一維光子晶體較寬的光子帶隙使得泵浦激光二次激發了NV色心周圍的雜質N原子到共有化狀態，改善了NV色心周圍的局部電場環境；

3.制備一維光子晶體后，金剛石NV色心ODMR光譜的半高寬減半，相干時間T2*從209 ns延長至841 ns。

圖文解析

本研究先采用時域有限差分（FDTD）法，模擬不同周期的 TiO?/SiO?交替介質膜結構對金剛石 NV - 色心零聲子線（637 nm）附近反射率產生的影響，結果如圖 1（a）所示，其中光子帶隙的中心波長為 637 nm（即樣品 1）。研究發現，當 TiO?/SiO?交替介質膜的周期達到 6 個時，反射率已接近 100%，形成了較為理想的光子帶隙。

為了進一步增強 NV?的 ZPL 及其聲子邊帶的熒光，同時抑制 NV?的熒光以降低熒光噪聲，本研究將光子帶隙的中心波長從 637 nm 紅移至 697 nm（即樣品 2），相關情況如圖 1（b）所示。

圖1 光子帶隙中心波長為 (a) 637 nm和(b)697 nm的不同周期TiO2/SiO2介電薄膜的金剛石透射率模擬曲線

如圖2(a)所示，為在金剛石表面制備一維光子晶體后的SEM圖；圖2(b)為樣品1和2表面制備一維光子晶體前后的透過率曲線圖；圖2(c)為TiO2的XRD表征，衍射峰表明制備的TiO2為銳鈦礦相；圖2(d)為為SiO2的XRD表征，衍射波包表明制備的SiO2為非晶。

圖2 (a)TiO2/SiO2交替介電薄膜的縱截面SEM表征；(b)金剛石樣品1和2表面制備一維光子晶體前后的透過率曲線圖；(c)金剛石表面TiO2介電膜的XRD衍射圖；(d)金剛石表面SiO2介電膜的XRD衍射圖

圖3 (a)、(b)分別為金剛石樣品1和樣品2表面制備一維光子晶體前后的PL光譜圖，由于金剛石NV色心的熒光主要集中在NV-的聲子邊帶700 nm處，所以光子帶隙中心波長為697 nm時，熒光增強效果更明顯。為了進一步研究由TiO2和SiO2組成的一維光子晶體對金剛石NV色心熒光強度的影響，通過掃描樣品2中NV0中心的ZPL和聲子邊帶(573-578 nm)以及NV?中心的ZPL和聲子邊帶(636-640 nm)進行PL積分映射。如圖3(c)所示，NV0色心的熒光強度在處理后顯示出較小的變化。然而，圖3(d)表明處理后NV?色心的熒光強度明顯增強。

圖3 (a)光子帶隙中心波長為637nm時，處理前后NV色心熒光的增強對比圖；(b)光子帶隙中心波長為697nm時，處理前后NV色心熒光的增強對比圖；(c)光子帶隙中心波長為697nm時,NV0ZPL的熒光Mapping對比圖；(d)光子帶隙中心波長為697 nm時，NV-ZPL的熒光Mapping對比圖

使用ODMR系統測量樣品2中NV色心制備一維光子晶體前后的量子相干特性。如圖4(a)所示，擬合洛倫茲線的ODMR譜顯示，處理后線的半峰全寬 (FWHM)從30.6 MHz降低到16.4 MHz，幾乎減半。圖6(b)表明，使用Ramsey 序列測量的退相干時間，從209 ns增加到841 ns。

圖4 (a)處理前后NV的ODMR光譜圖（用洛倫茲函數進行了擬合；(b)處理前后NV的不均勻自旋弛豫時間

如圖5所示，本研究認為光子晶體反射的激光激發了NV周圍的雜質電子，改善了NV色心周圍的電場環境，降低了雜質電子與NV色心電子自旋耦合，從而導致相干時間的延長。

圖5 金剛石中NV-色心附近雜質N原子的激發過程示意圖，插圖表示NV-能級的變化，黑線表示沒有光子晶體的能級，紅線表示有光子晶體的能級

總結與展望

金剛石中的 NV 色心憑借卓越的光學特性與自旋性能，在量子傳感、量子信息處理以及生物成像等領域展現出巨大應用潛力。不過，由于金剛石自身具有高折射率，容易產生全內反射效應，再加上 NV 色心的光子發射概率較低，導致其熒光收集效率一直受到限制。 為解決這一問題，本研究采用交替沉積高折射率材料（TiO?）與低折射率材料（SiO?）的方式，精心設計出一種結構。該結構的光子帶隙能夠與 NV 色心零聲子線的聲子邊帶（697 nm）實現精準匹配，從而有效增強了 NV?色心的熒光收集效率。 這項研究成果為提升金剛石 NV 色心的熒光強度提供了一條高效且靈活的技術途徑。展望未來，通過在材料選擇、結構設計以及器件制備等方面進行協同創新，有望突破當前量子器件存在的性能瓶頸，進一步推動金剛石 NV 色心在量子技術、生物醫學等諸多領域的實際應用落地。

來源：紅外薄膜與晶體