論文簡介

目前，開發一種能夠成功實現兼具機械強度、離子電導率和界面適應性的綜合水凝膠電解質基質仍然具有挑戰性。 本論文提出了一種基于明膠/氧化葡聚糖/甲基丙烯酸酐的新型多網絡結構水凝膠電解質（ODGelMA），該水凝膠電解質具有高纏結效應，能夠顯著提升鋅金屬電池的機械強度、離子導電性和界面適應性。 通過Schiff堿網絡的形成，氧化的右旋糖酐與明膠鏈結合，形成了密集的親水構象群。

此外，通過接枝過程引入的甲酸酐，水凝膠展現出了卓越的機械特性（6.8 MPa的抗拉強度）和高離子導電性（20℃時為3.68 mS cm?1）。ODGelMA電解質不僅能夠調節鋅電極，避免枝晶生長，還能提供一個適應性框架儲層，加速鋅表面Zn2+的脫溶劑化過程。

得益于纏結效應，鋅陽極在500個循環內實現了99.8%的卓越平均庫侖效率（CE），并在5 mA cm?2和2.5 mAh cm?2的條件下展示了900小時的循環穩定性。此外，Zn||I2全電池在5 C的電流下展示了10000個循環的超長循環穩定性，容量保持率為92.4%。一個60 mAh的單層軟包電池保持了350個循環的穩定工作。

圖文導讀



圖1：ODGelMA水凝膠電解質的合成示意圖。



圖2：混合水凝膠電解質的物理強度和機械耐受性測試。



圖3：ODGelMA的物理化學特性。



圖4：使用高纏結水凝膠電解質改善陽極性能



圖5：電解質對Zn電極表面沉積行為的影響



圖6：不同電解質中Zn電極循環100次后的共焦光學形態和結構表征。



圖7：Zn||I2全電池的電化學性能。

總結與展望

本文通過獨特的設計策略，成功合成了具有密集交聯結構的明膠基水凝膠電解質（ODGelMA），該水凝膠電解質不僅展現了出色的機械特性和高離子導電性，而且通過其自形成的化學沉積厚層，有效調節了鋅陽極的界面，抑制了枝晶的生長和副反應的發生。ODGelMA電解質顯著提升了鋅陽極的穩定性和可逆性，實現了平均CE高達99.8%，并在5 mA cm?2的高電流密度下達到了900小時的循環穩定性。

此外，Zn||ODGelMA||I2全電池展示了在5 C電流下10000個循環后92.4%的高容量保持率，而大型軟包電池也展示了出色的循環穩定性。這項工作為開發新型水凝膠電解質提供了一種結合天然聚合物的策略，為鋅離子儲能系統的改進性能提供了良好的環境適應性。

文獻信息

標題：Entanglement Added to Cross-linked Chains Enables Tough Gelatin-based Hydrogel for Zn Metal Batteries

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202403214

審核編輯：劉清