將活性組分Ir催化劑錨定在金屬氧化物載體上,能有效解決Ir基酸性電解水(OER)催化劑成本高昂的問題,同時易于觸發晶格氧氧化機制(LOM)提升Ir基催化劑的活性。然而,LOM機制作用過程中往往帶來催化劑載體過度氧化和配位構型改變,使得催化劑整體穩定性堪憂。
近日,復旦大學張波教授和蘇州大學紀玉金教授團隊將Ir催化劑負載到混合金屬氧化物載體上,通過雙元載體界面上構建的氧擴散路徑,實現活性和穩定性兼得的LOM機制。該Ir-ZrTaOx催化劑質量比活性高于IrO2近2個數量級,并在質子交換膜(PEM)水電解槽的工況中穩定工作超過200小時。原位紫外拉曼光譜、吸收譜,結合理論計算證明了ZrOx/TaOx界面上發生的氧擴散路徑,防止主載體TaOx的過度氧化和不利的配位結構變化。該成果為高效穩定的異相催化劑開發提供參考。

圖1催化劑的合成與表征

圖2:電化學性能和LOM機制

圖3:催化劑結構演化的原位表征

圖4:理論計算
該研究提供了一種構建氧擴散路徑策略,以促進金屬氧化物負載型Ir基催化劑的穩定性。原位譜學和理論計算證實催化劑活性來源為LOM機制;同時ZrOx/TaOx界面上的氧擴散路徑保護TaOx以免過度氧化和不穩定的重構,帶來了整體催化劑穩定性提升。該發現將有利于未來設計研發高效穩定的異相催化劑。
審核編輯:劉清
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原文標題:文章轉載丨復旦&蘇大《Chem Catalysis》:構建提高酸性水氧化催化劑穩定性的氧擴散路徑
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