本文研究了二維材料PdSe?與石墨烯組成的范德華異質結構中的自旋動力學。PdSe?因其獨特的五邊形晶格結構，能夠誘導石墨烯中各向異性的自旋軌道耦合（SOC），從而在室溫下實現自旋壽命的十倍調制。研究發現，自旋壽命在平面內表現出顯著的各向異性，并且這種各向異性與PdSe?的晶體軸不一致，表明其來源于界面效應而非自旋吸收。這一發現為設計具有強自旋軌道耦合的石墨烯基拓撲相提供了新的思路。

背景

自旋軌道耦合（SOC）在現代凝聚態物理學中具有重要意義，它能夠實現獨特的拓撲相、電荷與自旋的相互轉換、自旋軌道扭矩以及自旋量子比特操控等。在范德華異質結構中，通過材料間的近鄰效應可以實現SOC的設計和調控。例如，六方過渡金屬二硫化物（TMDCs）能夠通過近鄰效應在石墨烯中誘導出谷Zeeman自旋軌道耦合，導致自旋壽命在平面內和垂直于平面方向上出現各向異性。然而，由于這些異質結構的三重對稱性，平面內的自旋壽命仍然是各向同性的。因此，探索具有更低對稱性的材料以實現平面內自旋壽命的各向異性是一個重要的研究方向。

主要內容

本文研究了PdSe?與石墨烯組成的范德華異質結構中的自旋動力學。PdSe?是一種具有獨特五邊形晶格的半導體材料，其單元格為正交晶系，由沿a軸排列的不規則五邊形單層組成。研究團隊通過非局域自旋器件設計，沿著三個正交方向（x、y、z）測量了單層石墨烯-PdSe?中的自旋壽命。實驗結果表明，PdSe?誘導的自旋軌道耦合在石墨烯中產生了顯著的平面內自旋壽命各向異性，這種各向異性在室溫下仍然存在，并且可以通過背柵電壓進行調控。

實驗中，研究團隊首先通過化學氣相輸運法合成了PdSe?單晶，并將其轉移到石墨烯上，形成異質結構。通過拉曼光譜確定了PdSe?的晶體軸方向，并利用非局域自旋器件測量了自旋壽命。實驗結果顯示，石墨烯-PdSe?異質結構中的自旋壽命在平面內表現出顯著的各向異性，其中沿x′方向的自旋壽命最長（約260皮秒），沿y′方向的自旋壽命最短（約21皮秒），而垂直于平面的自旋壽命約為18.5皮秒。此外，自旋壽命的各向異性比（ζ?? = τ?′/τ?′）在不同背柵電壓下表現出顯著變化，從-30 V時的12.5降低到25 V時的2.5。

實驗細節

實驗中，PdSe?單晶通過自熔劑法生長，形成層狀晶體。石墨烯通過機械剝離法從高定向熱解石墨上剝離到p型摻雜的Si/SiO?基底上。通過光學對比度和拉曼光譜校準，識別出單層石墨烯通道。使用粘彈性印章將PdSe?薄片轉移到石墨烯上，并在高真空下進行退火處理。通過電子束光刻技術定義了接觸電極，包括自旋注入電極（TiO?-Co）和自旋檢測電極（Ti-Pd）。實驗中，通過改變外部磁場的方向和大小，研究了自旋在不同方向上的動力學行為。通過布洛赫擴散方程的解來擬合實驗數據，從而提取出自旋壽命和自旋紋理的方向。

創新點

1、首次在室溫下實現了石墨烯中平面內自旋壽命的各向異性調控，通過PdSe?誘導的自旋軌道耦合實現了自旋壽命的十倍調制。

2、發現了PdSe?與石墨烯界面處的自旋軌道耦合具有顯著的方向依賴性，這種各向異性與PdSe?的晶體軸不一致，表明其來源于界面效應而非自旋吸收。

3、通過實驗驗證了自旋壽命的各向異性在不同背柵電壓下的可調性，為自旋器件的設計提供了新的調控手段。

相關指標

1、自旋壽命各向異性：在石墨烯-PdSe?異質結構中，沿x′方向的自旋壽命最長（τ?′ = 260 ps），沿y′方向的自旋壽命最短（τ?′ = 21 ps），垂直于平面的自旋壽命為τ?′ = 18.5 ps。

2、自旋壽命調制：通過背柵電壓調控，自旋壽命的各向異性比（ζ?? = τ?′/τ?′）從-30 V時的12.5降低到25 V時的2.5。

3、自旋動力學方向依賴性：自旋壽命在不同方向上的變化表明，自旋動力學受到PdSe?誘導的自旋軌道耦合的顯著影響。

4、界面效應驗證：實驗結果表明，自旋壽命的各向異性與PdSe?的晶體軸不一致，表明其來源于界面效應而非自旋吸收。

5、低溫驗證：在77 K下進行的實驗進一步驗證了自旋壽命的各向異性，且與室溫下的結果一致。

結論

本文通過實驗驗證了PdSe?與石墨烯組成的范德華異質結構中自旋動力學的各向異性。這種各向異性來源于PdSe?誘導的自旋軌道耦合，而非自旋吸收。研究結果不僅為理解范德華異質結構中的自旋物理提供了新的視角，還為設計具有強自旋軌道耦合的石墨烯基拓撲相提供了新的思路。此外，自旋壽命的各向異性在不同背柵電壓下的可調性為自旋器件的設計和應用提供了新的可能性。

圖文內容

圖1 | 器件結構與單層石墨烯-PdSe2表征a，單層PdSe2的五邊形晶格的俯視圖和側視圖；藍色和黃色球體分別代表Pd和Se原子。矩形表示具有晶格常數a和b的晶胞。側視圖顯示了沿a軸的褶皺結構。b，器件示意圖：單層石墨烯自旋通道沿y?方向有四個鐵磁接觸（F1–F4，深橙色）和兩個正常金屬接觸（灰色）。由F1和F2定義的非局域器件探測PdSe2對石墨烯產生的鄰近效應。通過F1的電流I（黑色箭頭）將自旋平行于F1的磁化方向注入石墨烯。自旋在外加磁場下進動并擴散到檢測器F2。兩個參考器件（F1–F3和F2–F4）用于表征原始石墨烯。藍色箭頭指示PdSe2的晶軸a和b；紅色箭頭分別表示具有最長和最短自旋壽命的面內自旋方向x′?和y′?。角度θ表征x′?和a之間的旋轉。c，石墨烯-PdSe2器件（器件1）和兩個參考石墨烯器件的光學圖像。單層石墨烯薄片用虛線標出。比例尺，5微米。d，器件1中PdSe2薄片的代表性偏振拉曼光譜，顯示了已識別的Ag和B1g模式。極化角度是從x?軸測量的。為了清晰起見，光譜在垂直方向上進行了位移。e，d中A2g峰強度的角度依賴性，用于確定PdSe2的晶軸；誤差條表示平均值的標準偏差。

圖2 | 單層石墨烯-PdSe2中的自旋弛豫各向異性。非局域自旋電阻Rnl（≡ Vnl/I）隨沿x?、y?和z?方向的磁場B的變化。a–c中的測量是針對圖1c中由F1和F3定義的參考器件進行的，而d–f中的測量是針對石墨烯-PdSe2（器件1）進行的?？招膱A圈代表實驗數據，線條是布洛赫擴散方程的解。彩色箭頭描繪了鐵磁體的磁化配置。a,d，對于平行（藍色）和反平行（紅色）鐵磁配置，隨Bz變化的自旋進動測量。如圖g所示，自旋在石墨烯的x–y平面內進動。在PdSe2位置處的自旋方向受Bz調制，導致Rnl不對稱（d），由此可以確定τsx'、τsy'和θ。在各向同性的石墨烯中不存在這種不對稱性（a）。b,e，隨By變化的Rnl。如圖h所示，最初平行于y?和B的注入自旋在PdSe2下方擴散時有效地向x′?方向旋轉。當它們與B不對準時，它們會進行面外進動，使得Rnl依賴于磁場，并對τsx'、τsy'和τsz敏感（e）。在各向同性的石墨烯中，Rnl與磁場無關（b）。c,f，對于平行（藍色）和反平行（紅色）鐵磁配置，隨Bx變化的Rnl。在低Bx下，注入的自旋垂直于襯底進動。如圖i所示，隨著Bx的增加，鐵磁體的磁化M旋轉，并在Bx > Bsatx時與x?對齊。在石墨烯-PdSe2中（f），這導致關于Bx = 0的Rnl不對稱，類似于d，并且在Bx > Bsatx時，Rnl隨磁場變化而減小，類似于e。d–f中的布洛赫方程解假設τsx' = 260 ps，τsy' = 21 ps，τsz' = 18.5 ps和θ = 71°。在f中，虛線代表M與x?對齊的解，這在Bx > Bsatx時有效；實線使用Stoner–Wohlfarth近似，其中Bsatx = 0.18 T。

圖3 | 斜向自旋進動與自旋壽命各向異性比ζxya，選定β值下，以F1為自旋注入器、F2為檢測器的面外自旋進動。插圖顯示，磁場B位于包含鐵磁體易軸(y?)的、與襯底垂直的平面內，其方向由角度β表征。b，選定β值下，以F2為自旋注入器、F1為檢測器的面外自旋進動。a和b中的測量是在室溫下對器件1進行的，柵極電壓Vg = –30 V。對于β值為3°、20°、29°、41°、51°和90°（從上到下）的情況，實線是根據布洛赫方程得到的解，其中τsx' = 260 ps，τsy' = 21 ps，τsz' = 18.5 ps，θ = 71°。c，τsx'、τsy'、τsz和ζxy（≡ τsx'/τsy'）隨Vg的變化。τsy'和τsz在很大程度上與Vg無關，約為20 ps，而τsx'從Vg = –30 V時的260 ps減小到Vg = 25 V時的52 ps，導致ζxy從12.5減小到2.5。頂部坐標軸表示柵極控制的載流子密度n，其中n = 0對應于原始石墨烯的電荷中性點位置（補充圖1）。線條僅為視覺引導。

圖4 | 單層石墨烯-PdSe2在低溫下的轉移特性和自旋弛豫各向異性。a，對于石墨烯-PdSe2中不同的柵極電壓(Vg)值，漏極電流(Ids)隨漏極電壓(Vds)的轉移特性。僅在Vds > 0.2 V時觀察到Ids。對于Vg ≤ 0，在測量的Vds范圍內Ids = 0。插圖顯示了一個石墨烯-PdSe2器件（器件2）和兩個參考石墨烯器件的光學圖像。單層石墨烯薄片用虛線標出。比例尺，5微米。b，拉曼A2g模式強度隨角度的依賴性，用于確定PdSe2薄片的晶軸；誤差條表示平均值的標準偏差。c–e，非局域自旋電阻(Rnl)作為沿z?(c)、y?(d)和x?(e)方向的磁場B的函數。f，β = 0°、10°、20°、30°、45°和70°（實心圓點，從上到下）以及β = 90°（空心圓點）時的斜向自旋進動。a和c–f中的測量在77 K下進行。對于c–f，Vg = 50 V。在c、d和f中，測量使用了F1–F4，而在e中使用了F1和F2。已減去與自旋無關的背景。實線為布洛赫擴散方程的解，其中τsx' = 160 ps，τsy' = 20 ps，τsz = 5 ps，θ = 18°以及相應的β值。

文獻：

https://doi.org/10.1038/s41563-024-02109-2