介紹

世界各地的物理學(xué)家和生物學(xué)家對(duì)鉆石中發(fā)現(xiàn)的各種晶體缺陷的興趣正在迅速增長(zhǎng)。這種日益增加的關(guān)注在很大程度上歸因于這種缺陷在嵌入納米晶體時(shí)作為單光子源或作為高光穩(wěn)定性、低細(xì)胞毒性的熒光生物標(biāo)志物的能力。

其中一個(gè)缺陷，氮空位(NV)中心，可以用來(lái)檢測(cè)和測(cè)量局部磁場(chǎng)2和電場(chǎng)3，這是一種基于缺陷自旋態(tài)的量子力學(xué)相互作用的能力。正在進(jìn)行的NV中心研究為廣泛的高級(jí)應(yīng)用提供了極好的前景，包括離子濃度測(cè)量、4種膜電位測(cè)量、5種納米級(jí)測(cè)溫、6和單自旋核磁共振。

最近，加拿大魁北克舍布魯克大學(xué)的研究人員在博士生David Roy Guay的領(lǐng)導(dǎo)下，在Denis Morris和Michel Pioro-Ladrière教授的指導(dǎo)下，使用普林斯頓儀器公司的一臺(tái)科學(xué)emICCD相機(jī)，在寬表面(100μm x 100μm)上以像素為基礎(chǔ)對(duì)金剛石中NV中心的量子態(tài)進(jìn)行成像。他們?cè)诮饎偸孔觿?dòng)力學(xué)方面的工作是本應(yīng)用說(shuō)明的重點(diǎn)。

氮?dú)饪罩寐驶A(chǔ)

金剛石中的氮空位中心顯示出特殊的光轉(zhuǎn)自旋特性，可用于量子信息、8磁共振成像和糾纏光子源。9嵌入金剛石的剛性結(jié)構(gòu)中，輻射缺陷由與碳空位相鄰的單個(gè)取代氮原子組成(見圖1a)，用自旋釋放兩個(gè)電子，量子性質(zhì)。它們的自旋結(jié)合形成三重態(tài)，10對(duì)施加的外部磁場(chǎng)敏感。通常，即使是材料中其他自旋引起的磁場(chǎng)的最小變化也會(huì)影響缺陷的自旋特性。在NV中心的情況下，這種調(diào)制受到低自旋-聲子耦合和其他自旋物種的低濃度(~1%)的限制，導(dǎo)致即使在室溫下也能保持自旋三重態(tài)相干性。11結(jié)合光學(xué)讀出自旋狀態(tài)的能力，NV中心成為具有納米級(jí)靈敏度的杰出磁場(chǎng)傳感器。

圖1：(a)金剛石的晶格結(jié)構(gòu)，包括NV中心。(b) NV中心的能級(jí)結(jié)構(gòu)。(c) 2 mT外部磁場(chǎng)下NV中心的光學(xué)檢測(cè)磁共振(ODMR)。由舍布魯克大學(xué)David Roy Guay提供。

仔細(xì)觀察NV中心的能級(jí)(見圖1b)，可以發(fā)現(xiàn)光和自旋特性之間的密切關(guān)系。NV中心的基態(tài)三重態(tài)通過(guò)637nm處的輻射躍遷與激發(fā)態(tài)相連。它的自旋投影是0(對(duì)稱態(tài)，|0>)或±1(向上或向下自旋，|±1>)，分裂2.87 GHz。在用532nm的激光脈沖激發(fā)之后，最初處于狀態(tài)0的NV中心將重新發(fā)射637nm的紅色光子。另一方面，如果初始狀態(tài)是±1，它將在大約300納秒的時(shí)間尺度上通過(guò)非輻射躍遷到0狀態(tài)而去激發(fā)。因此，收集的紅光強(qiáng)度取決于狀態(tài)，NV中心可以通過(guò)發(fā)送短(μsec)激光脈沖來(lái)初始化。在沿NV量化軸施加外部磁場(chǎng)時(shí)，±1狀態(tài)除以與磁場(chǎng)成比例的量β(28 MHz/mT)。

通過(guò)在光學(xué)檢測(cè)磁共振(ODMR)實(shí)驗(yàn)中發(fā)送微波，可以操縱自旋狀態(tài)(見圖1c)。在掃描微波頻率的同時(shí)記錄光致發(fā)光，可以通過(guò)測(cè)量?jī)蓚€(gè)自旋態(tài)之間的距離來(lái)提取未知磁場(chǎng)的振幅和方向，如圖1c所示。因此，可以看到窄的諧振線提高了磁場(chǎng)靈敏度。

NV中心狀態(tài)的相干控制

David Roy Guay用于測(cè)量ODMR的實(shí)驗(yàn)裝置如圖2所示。綠色激光經(jīng)過(guò)雙通聲光調(diào)制器(AOM)以產(chǎn)生用于NV中心的初始化和讀出的激光脈沖。60X平凸顯微鏡透鏡將激光聚焦在含有NV的CVD金剛石表面，發(fā)射的光由PI-MAX4:512EM emICCD相機(jī)收集。

圖2：NV中心成像的實(shí)驗(yàn)設(shè)置。激光脈沖由AOM以雙通配置產(chǎn)生，并用偏振分束器(PBS)發(fā)送到樣品。由舍布魯克大學(xué)David Roy Guay提供。

在圖3a所示的自旋操縱實(shí)驗(yàn)中，施加外部場(chǎng)(10mT)，將能級(jí)±1分為晶格結(jié)構(gòu)中NV的四個(gè)可能方向。2751MHz定向的諧振微波脈沖被放大，并通過(guò)金剛石表面光刻定義的導(dǎo)線發(fā)送——這些脈沖的寬度在相機(jī)采集之間是階梯式的。

微波發(fā)生器、AOM和emICCD相機(jī)的同步是通過(guò)在其外部觸發(fā)模式下操作相機(jī)并計(jì)數(shù)“邏輯輸出”輸出的幀數(shù)來(lái)實(shí)現(xiàn)的。

由于自旋態(tài)快速?gòu)?fù)極到0，柵極必須與激光讀出脈沖精確對(duì)準(zhǔn)。通過(guò)PI-MAX4:512EM相機(jī)的順序選通功能，可以容易地執(zhí)行這種關(guān)鍵對(duì)準(zhǔn)，該功能使選通脈沖相對(duì)于觸發(fā)脈沖移動(dòng)。一旦在讀出激光脈沖開始時(shí)設(shè)置了柵極脈沖，就用可變時(shí)間τ施加微波，以相干控制NV自旋狀態(tài)(參見插圖3a)。在單個(gè)像素上捕獲的NV系綜的量子動(dòng)力學(xué)(藍(lán)色曲線圖3a)或在10×10像素區(qū)域上平均的NV團(tuán)綜的量子力學(xué)(紅色曲線)顯示出優(yōu)異的信噪比。

圖3：(a)單個(gè)像素上NV系綜的拉比振蕩

10像素區(qū)域(紅色)。插圖：NV中心激光初始化(I)和讀出(R)的脈沖序列。在激光脈沖之間施加微波(MW)脈沖。

(b) NV中心狀態(tài)的光致發(fā)光讀出。較大對(duì)比度是通過(guò)對(duì)激光脈沖第一微秒的信號(hào)進(jìn)行積分來(lái)獲得的。由舍布魯克大學(xué)David Roy Guay提供。

振蕩表明，通過(guò)施加150納秒的脈沖，對(duì)應(yīng)于π脈沖，自旋狀態(tài)可以從0翻轉(zhuǎn)到-1。曲線衰減是由于弛豫：在1μsec以上，被探測(cè)的NV中心的集合與金剛石晶格中的其他自旋相互作用，因此它們的量子態(tài)不能再以高保真度進(jìn)行相干操縱。一旦確定了π脈沖持續(xù)時(shí)間，就可以通過(guò)在0或-1狀態(tài)下制備NV并在讀出脈沖上掃描柵極來(lái)測(cè)量自旋復(fù)極動(dòng)力學(xué)(見圖3b)。

圖4:Princeton Instruments的PI-MAX4:512EM為用戶提供了增強(qiáng)CCD(ICCD)相機(jī)和電子倍增CCD(EMCCD)相機(jī)的優(yōu)勢(shì)。

這種光纖光學(xué)結(jié)合的普林斯頓儀器PI-MAX?4相機(jī)系統(tǒng)使用標(biāo)準(zhǔn)快速門增強(qiáng)器提供<500 psec的門寬度，同時(shí)保持量子效率。其集成的SuperSynchro定時(shí)發(fā)生器允許相機(jī)用戶在GUI軟件控制下設(shè)置門脈沖寬度和延遲，并顯著降低了固有的插入延遲(~27nsec)。

使用普林斯頓儀器公司最新版本的LightField?數(shù)據(jù)采集軟件(作為選項(xiàng)提供)，可以簡(jiǎn)單地完全控制所有PI-MAX4:512EM硬件功能。通過(guò)極其直觀的LightField用戶界面提供了精密增強(qiáng)器門控控制和門延遲，以及一系列易于捕獲和導(dǎo)出圖像數(shù)據(jù)的新穎功能。PI-MAX4:512EM使用高帶寬(125 MB/秒或1000 Mbps)GigE數(shù)據(jù)接口，為相機(jī)用戶提供實(shí)時(shí)圖像傳輸。該接口支持50米以外的遠(yuǎn)程操作。

未來(lái)發(fā)展方向

普林斯頓儀器公司的科學(xué)emICCD相機(jī)的使用使舍布魯克大學(xué)的研究人員能夠在寬表面(100μm x 100μm)上以像素為基礎(chǔ)對(duì)金剛石中氮空位中心的量子態(tài)進(jìn)行成像。通過(guò)跟蹤低至1高斯變化的ODMR峰的位置，可以觀察和研究各種磁系統(tǒng)對(duì)光學(xué)檢測(cè)的磁共振的影響，從功能化的生物樣品到材料中的磁疇。

此外，通過(guò)應(yīng)用emICCD相機(jī)的精確門控功能所實(shí)現(xiàn)的自旋回波脈沖技術(shù)，可以實(shí)現(xiàn)更高靈敏度的磁力測(cè)量。這種能力是開發(fā)基于金剛石技術(shù)的新科學(xué)工具的關(guān)鍵，該工具將為生物學(xué)、醫(yī)學(xué)、化學(xué)、物理學(xué)和地質(zhì)學(xué)提供獨(dú)特的見解。

審核編輯 黃宇