研究背景
氫作為重要的化工原料被認為是下一代高能量密度能源。它是一種可再生資源,可以由電催化水解析氫(HER)、析氧(OER)的過程實現大規模制氫。然而OER反應中涉及的多質子耦合電子轉移過程使得電催化水解需要較高的過電位才能實現,開發一種高活性的非貴金屬OER催化劑是降低過電位實現高效電解水的研究熱點也是當前的研究難點。層狀雙氫氧化物(LDHs)因其在堿性條件下的高OER活性而引起了廣泛關注。對比于NiFe-LDHs,Fe摻雜的Ni(OH)2固溶體結構表現出了更可調,更簡單,和更高效的特性。
然而,研究表明Fe3+能夠促進泡沫鎳表面Ni(OH)2的生成,進而形成Fe摻雜的Ni(OH)2。但隨著Fe3+濃度的不斷升高,Fe3+的強水解作用(Fe3+ + 3H2O → Fe(OH)3 + 3H+)顯著增加了溶液的局部質子濃度,從而導致氫氧化物不穩定并阻礙其形成,最終使材料的催化活性不斷下降。因此,對于研究高鐵摻雜的Ni(OH)2的最佳催化活性,防止Fe3+誘導的水解至關重要。
成果簡介
近期,香港理工大學的Lawrence Yoon Suk Lee教授和黃國賢教授開發了一種一鍋法制備高Fe原子摻雜水平(9.9 at.%,D-Fe-Ni(OH)2)的無序?-Ni(OH)2納米片的新策略。通過將1,4-苯二膦酸(BDPA)加入到含有 Fe3+離子的生長溶液中原位生成FexBDPAy前驅體,這一措施不僅降低了Ni2+和Fe3+在泡沫鎳表面的反應動力學,也能防止了Fe3+對材料的結構影響,并實現了 D-Fe-Ni(OH)2 中高 Fe原子摻雜。所制備的D-Fe-Ni(OH)2在堿性介質中催化OER反應電流密度為10 mA cm-2時,過電位僅為194 mV。
此外,作者對D-Fe-Ni(OH)2的催化反應機理,以及循環穩定性測試前后的材料性質進行了詳細的研究。這項工作為實現高原子摻雜量提供了新策略,為構建高效催化劑提供了新思路。相關成果以“Surface modulated Fe doping of β-Ni(OH)2 nanosheets for highly promoted oxygen evolution electrocatalysis”為題發表在EcoMat期刊上。

審核編輯:劉清
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原文標題:EcoMat: β-Ni(OH)2表面Fe原子摻雜量的調節大幅增加其OER活性
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