0 1引言

利用分子器件實現傳統電子元件的基本功能已被認為是分子電子學的研究目標，因而該研究領域備受關注，并發現了許多有趣的物理特性，如分子整流、分子開關，以及負微分電阻（Negative Differential Resistance，NDR）特性等。有研究表明具有NDR特性的分子器件可用于實現極低靜態功耗和極高密度的存儲單元，且低偏壓、高峰谷電流比（PVR）的分子NDR器件可用于DRAM記憶單元的局域刷新。因此，低偏壓、高PVR的分子NDR器件具有廣闊的應用前景，該種特性分子器件是本項目主要研究內容。

為獲得具有上述特性的分子NDR器件，一方面要探尋具有優良特性的中心分子，另一方面也需探索電極對分子器件輸運特性產生的影響。前期調研工作表明芳香分子的導電性與其內稟芳香性負相關，吡啶分子中含有的氮元素降低了分子的芳香性，提高了其導電性。此外，石墨烯納米帶（GNR）列為具有彈道傳輸、電遷移電阻等優良特性的互連材料，同時調研發現僅通過控制石墨烯形變狀態即可調控其輸運特性。基于上述調研，項目計劃構建以2-苯基吡啶分子為中心區分子，以鋸齒型石墨烯納米帶（ZGNR）為電極構建分子器件，采用非平衡格林函數(NEGF)結合密度泛函理論(DFT)探究ZGNR電極彎折角度的變化對器件NDR特性的調控作用，探討獲得低偏壓、高PVR的分子NDR器件物理規律，以期為深入理解分子器件電子輸運特性及其調控和實際應用提供有益的參考。

0 2成果簡介

采用非平衡格林函數結合密度泛函理論探討了以鋸齒型石墨烯納米帶為電極，2-苯基吡啶分子為中心區的分子器件的電子輸運性質。計算結果表明，器件具有負微分電阻特性，且電極的彎折能夠調控該特性，進而獲得低峰值電壓、高電流峰谷比的負阻特性。分析認為，電極彎折導致器件中心吡啶分子與電極間耦合力減弱，而耦合力的強弱反應了兩者間電子波函數交疊的變化，與耦合力密切相關的透射系數對外加偏置電壓的變化敏感，由于耦合力減弱，低外加偏壓下器件透射系數大幅變化，導致負阻特性對應的電壓區間向低電壓方向移動，實現了器件負微分電阻特性的調控。其中電極彎折角度為15°時，器件的電流峰谷比值最大為7.83，峰值電壓為0.1V。本文工作表明，鋸齒型石墨烯納米帶為電極的2-苯基吡啶分子器件表現出了負微分電阻的可調控性，其具有的低偏置峰值電壓(0.1V)、高電流峰谷比的負阻特性在低功耗分子電子器件領域具有潛在的應用前景。

0 3圖文導讀

圖1 2-苯基吡啶分子器件結構圖，圖中所示θ為石墨烯電極彎折角度

圖2 器件M1-M4的I-V特性曲線圖

圖3 器件M1-M4在+0.1V、+0.2V、+0.6V、+0.8V和+1.0V的透射譜圖

圖4 平衡態下（Vb=0）器件M1-M4的透射譜圖

圖5 平衡態下（Vb=0）器件M1-M4的態密度圖（a）及Ef處的實空間散射態分布圖（b）

表1器件M1-M4的峰值電流（Ip）、谷值電流（Iv）、峰谷電流比（PVR）、峰值電壓（Vp）

表2平衡態下器件電極和中心分子在Ef處投影態密度值及其在總態密度降低值的貢獻

表3器件M1-M4在零偏壓、+0.1V、+0.2V、+0.6V和+1.0V下散射態實空間分布圖，色坐標參考圖5(b)

0 4小結

本文采用鴻之微Nanodcal軟件探討了鋸齒型石墨烯納米帶（ZGNR）電極彎折對2-苯基吡啶分子器件負微分電阻特性的調控機理。由I-V特性及透射譜隨偏壓的變化說明，器件具有NDR特性，且ZGNR電極彎折能夠調控NDR特性，提升器件的負阻性能。分析認為，ZGNR電極彎折后器件的2-苯基吡啶分子與ZGNR電極間耦合減弱，弱耦合條件下，外加偏壓后器件的透射系數因能級的移動和偏壓的變化而產生大幅波動，故器件M2-M4在外加低偏置電壓（0.1V或0.2V）處即出現大的透射系數，產生峰值電流Ip，降低了器件的Vp值，且增大了PVR值，NDR對應的電壓區間向低偏壓方向移動。

平衡態下器件M1-M4的透射譜、態密度和散射態實空間分布圖解釋了ZGNR電極彎折后器件的中心分子與電極間的耦合減弱，由投影態密度計算結果解釋了二者間耦合減弱是源于ZGNR電極彎折。電極彎折改變了中心分子與電極間電子的相互作用，使兩者間的波函數交疊發生變化是器件中心2-苯基吡啶分子與ZGNR電極間耦合減弱的主因。因此，分子器件的電子輸運性質不僅取決于中心分子和電極的固有特性，兩者間耦合強弱的變化對其輸運特性也產生顯著影響。本文中高對稱結構的分子器件，通過控制電極彎折角度能夠調控中心分子與電極間耦合的強弱進而影響了器件的輸運特性。

ZGNR電極彎折后，器件M2-M4的NDR均較M1表現出Vp減小，PVR增大，其中電極彎折角度為15°時，器件M2的PVR值最大為12.84，Vp值減小至0.1V，其所獲得的低Vp、高PVR的負阻特性在低功耗分子電子領域具有潛在的應用前景。

審核編輯：劉清