【研究背景】
最近,穿戴式無線傳感系統因其能夠監測重要生物標志物而受到廣泛關注。這一進展使個人能夠方便地實現自我健康狀態監測,消除了行動限制,并減少了頻繁就醫的必要性。目前已經開發出多種穿戴式無線傳感系統用于監測心率、呼吸頻率、體溫、血壓等。這些系統通常可以根據其數據采集機制分為數字型和模擬型。數字系統使用藍牙或近場通信(NFC)技術,將測得的生物信號轉換為數字比特串進行無線傳輸,而模擬系統則以電感-電容(“LC”)諧振器為例,通過跟蹤頻率或幅度的變化直接監測生物標志物的變化。數字和模擬系統在可穿戴無線監測方面展現出其潛力,但在傳感性能和佩戴舒適性方面仍存在局限性。具體而言,數字系統,尤其是那些能夠同時檢測多種生物標志物的系統,必然包含眾多剛性和笨重的組件(例如,集成電路芯片和電池),導致其伸展性、生物相容性及維護問題較差。相對而言,模擬LC傳感系統可能提供一種無電池(即被動)設計,具有最小的剛性組件,從而能夠構建在柔性和可伸展材料上,以提高佩戴舒適性。然而,這些系統不可避免地存在靈敏度和感測能力有限的問題,因為LC諧振器僅產生單一且微弱的光譜共振,這妨礙了對多種微小生理變化的同時檢測。
鑒于此,伊利諾伊大學芝加哥分校Pai-Yen Chen、哥倫比亞密蘇里大學Zheng Yan、加利福尼亞理工學院Wei Gao課題組,在"Science Advances"期刊上發表了題為“A highly sensitive and multiplexed wireless sensing system with skin-like compliance and stretchability for wearable applications”的最新論文。作者提出了一種基于高階(即三階)電子頻率分岔(EP)的多路可穿戴無線傳感系統,該系統能夠在保持被動功能、可拉伸性和類似組織的順應性的同時,敏感地監測多種生物標志物,適用于皮膚接口應用。由于在高階EP處增強的頻率分岔,系統的靈敏度顯著提高。同時,與傳統的基于液晶(LC)或EP的單參數監測系統不同,作者的三階EP傳感系統具有多個獨特的共振頻率,允許通過單個諧振器同時監測兩個參數,從而將傳感器的尺寸減小一半。該可穿戴傳感器采用導電多孔液態金屬(LM)復合材料(PLMC)在多孔聚氨酯(PU)基底上制造。這些材料在機械變形下提供可靠的導電性,對LM泄漏具有高度抵抗力,并具備優良的抗微生物特性,使傳感器具備卓越的佩戴舒適性和生物相容性。因此,所提出的無線傳感系統結合了高靈敏度和多路傳感能力(由高階EP帶來的優勢)以及出色的佩戴舒適性和生物相容性(源于PLMC和多孔PU)。

【文章亮點】
高靈敏度多參數監測:高階EP技術靈敏度提升10倍,單傳感器同步監測溫度、電解質、葡萄糖等。
無線無源:無需電池,通過射頻傳輸數據,續航提升50%。
超舒適設計:液態金屬+柔性基底,抗拉伸、防水,可水洗。
【圖文解讀】

圖1. 一種無線多路復用傳感系統,配備超柔軟、可拉伸的可穿戴傳感器,用于皮膚上汗液監測。(A) 無線系統的示意圖,用于監測皮膚溫度(T)和汗液生物標志物(如Na+、K+和pH),提供健康狀況和疾病評估的信息。(B) 無線傳感系統及其傳感機制的詳細示意圖。由PLMC和多孔PU制成的柔軟可拉伸傳感器緊密貼合于人類皮膚,通過感應耦合與便攜式讀數器進行通信。通過跟蹤反射光譜中的共振頻率,可以同時檢測電阻性和電容性生物標志物。(C) 無線多路復用傳感系統的電路圖,包括讀數器和可穿戴傳感器。(D) 由PLMC和多孔PU制成的可穿戴傳感器的示意圖,包含用于生物標志物(如T、Na+、K+和pH)的傳感線圈、可變電容二極管、電阻和傳感器。(E) 顯示可穿戴傳感器在機械變形下的照片,即拉伸、扭轉、彎曲和折疊。比例尺,1厘米。

圖2. PLMC的特性表征,為可穿戴傳感器提供機械穩定性、防泄漏和抗菌性能。(A) PLMC與其他已報道的彈性導體的電機械特性比較。(B) PLMC在2000個循環中經歷200%最大應變的循環拉伸所引起的相對電阻變化。插圖:10個周期內電阻變化的放大圖。(C) PLMC在嚴苛損傷條件下的可靠性測試,包括用手術刀刺穿、錘擊加載、彎曲和扭轉。(D) 傳統非多孔(左)與作者的多孔(右)液態金屬復合材料在拉伸時的概念性示意圖,顯示多孔結構提供的阻尼效果,有效降低液態金屬通道上的應力。(E) 人體皮膚在佩戴非多孔(上)和多孔(下)液態金屬復合材料24小時后的照片。非多孔液態金屬復合材料表現出明顯的涂抹效應,而作者的PLMC則表現出可忽略的泄漏。比例尺,5毫米。(F) 在壓縮前后,非多孔(上)和多孔(下)液態金屬復合材料制成的兩個相鄰導電軌跡的照片。比例尺,5毫米。(G) 在不同材料條件下培養2小時的耐甲氧西林金黃色葡萄球菌(MRSA)和耐藥性銅綠假單胞菌(PA)的存活率。*P < 0.05。(H) 在PLMC上使用ε-聚賴氨酸(上)和對照組(下)進行的MRSA的活/死染色,培養2小時。比例尺,100微米。活細胞和死細胞分別被染成綠色和紅色。(I) 使用角質形成細胞(HaCaT)、單核細胞(U937)和人真皮成纖維細胞(HDF-α)進行的體外生物相容性測試,在不同材料上培養5天。N.S.表示沒有統計學顯著差異。(J) 在PLMC上使用ε-聚賴氨酸(上)和對照(下)進行的HaCat細胞的活/死染色。比例尺,100微米。CFU,菌落形成單位;CNTs,碳納米管;NPs,納米顆粒。

圖3. 例外點驅動的無線多路復用傳感系統的機制與特征。(A) 例外點系統的特征頻率實部,其中ω1和ω3在厄米點(粉紅線)處發生分岔,ω2被鎖定在ω0(藍色表面)。(B) 例外點系統反射系數(S11)的輪廓圖,其中特征頻率出現在S11的最小值處。值得注意的是,ω3對增益-損耗參數γ的變化(Δγ = γ - γEP)具有高度敏感性。(C) 例外點系統的主要共振頻率ω3、標準厄米點系統的第二共振頻率以及傳統LC系統的唯一共振頻率在γ擾動下的比較。實線和點分別代表理論和實驗結果。在厄米點附近區域(0.015 < Δγ < 0.05,灰色陰影區域),例外點系統的靈敏度為2.01,而標準厄米點和LC系統在相同耦合系數(κ = 0.5)下的靈敏度分別為0.89和0.18,分別實現了2.26倍和11.17倍的增強。(D至F) 傳統LC、標準和例外點系統的傳感機制比較,顯示例外點系統能夠同時對電阻和電容擾動作出高靈敏度響應,而傳統LC或標準厄米點系統無法實現。(G) 可穿戴傳感器的主要導電組件——線圈電感器的磁場分布,由相同LM含量的非多孔和多孔LM復合材料制成,在20%應變前后觀察。(H) 由非多孔和多孔LM復合材料制成的線圈電感器的電阻和電感值與單軸應變的關系。這些非多孔和多孔LM復合材料具有相同的LM含量。(I) 例外點傳感系統的穩定性測試,表明其三種共振頻率在拉伸周期中保持不變。

圖4. 運動期間皮膚溫度、汗液[Na+]、[K+]和pH的監測。(A) 一名志愿者在運動期間佩戴軟多路傳感器的照片。(B) 當傳感器置于空氣中和附著于人類皮膚上時,所提議的無線傳感系統的反射光譜。共振頻率不受人體存在的影響。(C) 在不同溫度條件下的反射系數(S11),顯示第三共振頻率f3隨溫度顯著變化,而第二共振頻率f2保持不變。(D) 在不同Na+濃度下的S11,顯示f2可以對[Na+]的變化作出響應。(E) 第二共振頻率的變化(Δf2)與K+濃度的關系,在不同pH條件下保持一致。(F) 頻率比f3/f2與不同[K+]的pH關系。一旦通過f2確定了[K+] (E),f3/f2與pH之間的關系變得清晰。(G和H) 在40分鐘低強度運動(LIE)期間的共振頻率變化,表明皮膚溫度(T)、汗液[Na+]、[K+]和pH的變化。(I到L) 在40分鐘LIE、高強度運動(HIE)不攝入(w/o)水和HIE攝入(w/)水期間的汗液[Na+]、皮膚溫度、汗液[K+]和pH監測。監測時間間隔為20分鐘。

圖5. 在日常活動中對正常和肥胖受試者進行的汗液葡萄糖和[NH4 +]的長期監測。(A) 監測高纖維和高碳水化合物飲食(高碳水化合物)受試者汗液葡萄糖和[NH4 +]的無線系統示意圖。(B) 可穿戴汗液傳感器的照片,使用單一傳感線圈同時監測汗液中的葡萄糖和[NH4 +]。比例尺,1 cm。(C和D) 無線傳感系統的反射光譜,顯示第二和第三共振頻率在[Glu]和[NH4 +]變化時顯著偏移。在(C)中,[NH4 +] = 50 mM,在(D)中,[Glu] = 600 μM。(E和F) 在日常活動中汗液[Glu]和[NH4 +]的動態變化,包括食物攝入、鍛煉及其他日常活動(即工作、交談等)。對一名正常受試者進行了為期2天的監測,飲食攝入不同;一名為高纖維飲食(E),另一名為高碳水化合物飲食(F)。(G) 對一名高纖維飲食的肥胖受試者汗液[Glu]和[NH4 +]的分析,顯示其葡萄糖水平相對高于正常受試者。(H和I) 正常和肥胖受試者在第一次高纖維和高碳水化合物餐后(H)以及在1小時的體育鍛煉期間(I)的汗液[Glu]和[NH4 +]。
【結論與展望】
可穿戴無線傳感系統在監測關鍵生物標志物方面日益受到重視,尤其在健康監測和疾病管理中。然而,現有系統往往在靈敏度、多參數傳感能力、緊湊性、功耗和佩戴舒適性之間存在妥協,限制了其在皮膚接口應用中的效果。在本研究中,作者提出了一種基于高階例外點(EP)的無線無電池多路復用傳感系統,這是一個在非厄米領域中的奇點。該系統具有多個獨特的共振頻率,能夠敏感地響應生理變化,與傳統基于諧振器的系統相比,靈敏度提高了超過10倍,體積減少了50%。此外,傳感器采用了抗應變的液態金屬復合材料和柔軟基底,確保了佩戴的舒適性、機械可靠性和抗微生物特性。該系統的有效性通過在運動過程中對皮膚溫度和汗液電解質的原位監測,以及在不同受試者中對汗液葡萄糖和銨離子的長期監測得以驗證。所提出的系統具有高度變革性,為各種可穿戴應用提供了顯著的益處。
來源:新一代柔性傳感
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