01引言

近年來，二維材料在納米光電子器件中的潛在應用前景已經在理論和實驗中得到了證實。PGE (Photogalvanic effect)效應能夠在不施加偏置電壓或不構建p-n結情況下產生光電流，引起了人們的廣泛關注。產生凈電流的前提是材料系統的空間反演對稱性被打破。PGE能夠產生比材料帶隙更高的開路電壓，這使得PGE能夠提高太陽能電池的光伏效率。PGE還可以產生完全自旋極化或純自旋光電流，這意味著它為量子自旋器件提供了一種方案。此外，PGE對偏振光具有敏感性，可應用于高偏振敏感的光電探測器。然而，PGE光電流幅度較小，這嚴重限制了其潛在應用。因此，如何增強PGE光電流成為亟待解決的問題。區別于以往通過應力工程、替代摻雜、空位、構建異質結和機械彎曲等外部調制，我們分別研究了內稟應變引起的自發卷曲效應和材料生長過程中固有的晶界對光電探測器中PGE光電流幅度的影響，并解釋了提高光電流幅度的微觀機理。

02成果簡介

針對單層Janus過渡金屬硫族化合物(TMDs),采用Stillinger-Weber勢，利用分子動力學弛豫了MoSSe、MoSeTe、MoSTe、WSSe、WSeTe、WSTe納米帶結構。由于上下層原子的不對稱性及其引入的內稟應變，平直的Janus MXY納米帶將自發卷曲為曲率穩定的彎曲結構。其曲率大小與X-Y間的原子序數差正相關，分別為0.178 nm-1、0.208 nm-1、0.389 nm-1、0.137 nm-1、0.211 nm-1和0.354nm-1。為了研究Janus MXY的自發卷曲效應對PGE光電流的影響，我們基于分子動力學模擬得到的卷曲曲率建立了Janus MXY非共線光電探測器。采用非平衡格林函數-密度泛函理論（NEGF-DFT）的Nanodcal軟件，計算了光電探測器受線性偏振光驅動時，自發卷曲前后的光電子輸運特性。結果表明，平直Janus TMDs單層延armchair和zigzag方向均存在PGE效應。在自發卷曲的影響下，帶有非共線電極的Janus TMD光電探測器沿zigzag和armchair方向的PGE光電流平均放大了1個數量級。這種增強主要歸因于卷曲引起的從C3v對稱性降低到Cs對稱性。這種實現PGE光電流的大幅度增強的自發卷曲效應來源于Janus TMDs的內稟應變而非外部調制，為納米級柔性光電探測器的PGE光電流增強開辟了新思路。

另外，利用第一性原理方法及非平衡格林函數-密度泛函理論（NEGF-DFT）研究了單層Janus MoSSe內沿armchair方向晶界（4|8環）的電子結構及其在線性偏振光下的PGE光響應。結果表明，PGE光電流對偏振角度敏感，并呈現正弦依賴性。晶界的引入大大降低了晶體對稱性（從C3v到C1），這是光電流平均放大幾十倍的主要原因。考慮到這種實現PGE光電流增強的機制并不局限于Janus MoSSe單層，可以推廣到其他二維材料，為基于二維材料單層的光電器件設計提供了理論支撐。

03圖文導讀

圖1. (a) MoXY納米帶的自發卷曲曲率。(b) WXY納米帶的自發卷曲曲率。(c)卷曲Janus MoXY納米帶的原子結構示意圖。

圖2. (a) zigzag型自發卷曲Janus TMD光電探測器的俯視圖和側視圖。(b)在不同光子能量下，zigzag型自發卷曲MoSSe光電探測器的光電流與偏振角θ的關系。

圖3. (a) armchair型自發卷曲Janus TMD光電探測器的俯視圖和側視圖。(b)在不同光子能量下，armchair型自發卷曲MoSSe光電探測器的光電流與偏振角θ的關系。

圖4.平面和自發卷曲zigzag型(a) MoSSe、(b)MoSeTe、(c)MoSTe、(d)WSSe、(e)WSeTe和(f) WSTe光電探測器在不同光子能量下的光電流，偏振角θ=45°。

圖5.平面和自發卷曲的armchair型(a) MoSSe、(b)MoSeTe、(c)MoSTe、(d)WSSe、(e)WSeTe和(f) WSTe光電探測器在不同光子能量下的光電流，θ=90°。

圖6. (a)θ=45°時沿zigzag方向和(b)θ=90°時沿armchair方向的光電流增強率。

圖7.(a) 4|8a GB和(b) 4|8b GB的俯視圖和側視圖。藍色和紅色填充區域代表相鄰晶粒錯位形成的4|8 GB，分別對應于4|8a GB和4|8b GB。(c) 4|8a GB和(d) 4|8b GB的能帶結構。紅線和藍線分別表示4|8a GB和4|8b GB的缺陷態。

圖8. (a)用于計算的4|8 GBs沿zigzag方向的PGE光電流的雙探針裝置。系統分為三個區域：左/右引線和中央散射區。導線延伸至x=±∞，中心散射區的所有原子都暴露在線性偏振光下。(b) 4|8a GB、(c) 4|8b GB、(d) without-GB單層在五種不同光子能量的線性偏振光激發下的光電流與偏振角θ的關系。

圖9. (a)三個光電探測器的最大光電流隨光子能量的變化。(b)有GB光電探測器中最大光電流的增強比。

04小結

本課題使用了鴻之微第一性原理量子輸運計算軟件Nanodcal和第一性原理大體系KS-DFT計算軟件RESCU，分別研究了自發卷曲效應和晶界的PGE光電流行為。在研究自發卷曲對PGE光電流幅度增益效應時，我們基于量子輸運理論系統地研究了六種Janus過渡金屬二硫化物( MXY , M = Mo , W , X , Y = S , Se , Te)中PGE光電流的產生。基于Janus TMDs的自發曲率，沿著zigzag和armchair方向構建了具有非共線電極的光電探測器。自發卷曲是由Janus TMDs中固有應變引起的，曲率由分子動力學模擬確定。在線偏振光垂直照射下，在具有卷曲和平面結構的Janus TMDs中可以觀察到PGE光電流。定量地展示了偏振角和光子能量對光電流的影響。在卷曲的光電探測器中，光電流被平均放大了1個數量級以上。這種增強可歸因于器件對稱性從C3v降低到Cs。另外，我們還研究了晶界對PGE光電流的幅度增益。我們考慮了沿armchair方向的兩種4|8晶界類型。在線性偏振光的照射下，PGE光電流在可見光范圍內顯著增強，兩個4|8 GB的平均增強比率分別達到20和13，為開發基于PGE的二維光電子器件提供有力的理論支撐。

審核編輯：劉清