近年來,能夠生產無缺陷單層石墨烯和其他2D材料的生長技術得到了長足的發展。實現石墨烯基納米電子學的關鍵要求和仍然存在的瓶頸在于能夠控制合成2D結構的電子性質,以及在相關制造規模下以可重復和一致的方式生產它們。2D范德華材料的性質可以通過納米結構或控制層堆垛來調節,其中層間雜化誘導奇異的電子態和輸運現象。
基于此,上海科技大學王竹君教授、德國慕尼黑工業大學Marc-Georg Willinger、中科院深圳先進院丁峰教授和中國人民大學季威教授課題組描述了一種可行的方法和潛在的機制來輔助自組裝的轉角石墨烯。這個過程可以在標準的化學氣相沉積(CVD)生長中實現,最好的描述是用紙的折紙(origami)和剪紙(kirigami)來類比。它涉及在單層石墨烯中可控地誘導褶皺形成,以及隨后的褶皺折疊、撕裂和再生長。該過程的本質是形成交織的石墨烯螺旋,并將1D褶皺的手性角轉換為3D超晶格的2D轉角。該方法可以擴展到其他可折疊的2D材料中,并有助于生產小型電子元件,包括電容器、電阻器、電感器和超導體。
課題組將此研究成果以"Conversion of chirality to twisting via sequential one-dimensional and two-dimensional growth of graphene spirals"為題發布在《Nature Materials》上。
圖文導讀

圖1石墨烯折紙-剪紙過程的觀察和說明

圖2撕裂褶皺處螺旋生長的初始化

圖3石墨烯螺旋(GSs)的生長和合并

圖4 石墨烯螺旋(GS)與高度有序熱解石墨(HOPG)的輸運性能比較

圖5管狀邊緣結構
結論與展望
研究團隊在此報告了一種石墨烯折紙方法(起皺、折疊、撕裂和裂紋、起皺、折疊、撕裂和開裂),從而實現了具有可控堆疊順序的石墨烯多層的螺旋生長。源自相鄰 GS 的石墨烯層的凝聚產生了 Frank-van der Merwe 生長行為。這一過程將一維石墨烯皺紋的手性轉化為二維石墨烯堆疊層的扭曲角。通過實時成像觀察了動力學路徑,并通過基于理論的螺旋演變模擬驗證了抽象的手性轉換機制。
有了這樣的基本認識,研究團隊就實現了具有固定扭轉角的交織石墨烯的生長。因此,通過改變手性石墨烯皺紋,可以調整相鄰層之間錯位的扭曲堆疊石墨烯層,并因其非常規超導性而備受關注。此外,這項工作對未來納米電感器件的開發具有深遠影響,并為可擴展地制造具有確定扭曲角度的多層石墨烯邁出了一步。根據這項工作所報告的機理,利用鉑的取向催化特性,種子生長和基底工程可用于定制形成具有預定扭曲角度的層堆。
未來,利用 SPM 作為電子顯微鏡裝置中的工具,可以直接在真實空間中實時跟蹤石墨烯的機械操作,并進行精確的現場關聯。有了這樣的裝置,就能在 CVD 條件下通過 SPM 針尖操作精確控制折紙-千紙鶴過程,并相應地實現預先確定的螺旋成核點密度和設計的扭曲角度。總之,這種折紙-剪紙方法實現了一維到二維的角度轉換,使我們能夠在多層石墨烯中設計扭曲角度,原則上適用于所有可折疊的二維材料。因此,我們的研究為將一維皺紋的手性轉換為垂直堆疊的三維超晶格的扭曲角提供了一種潛在的方法。
審核編輯:劉清
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原文標題:石墨烯,又一篇Nature子刊!
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