摘要：

目前，光控太赫茲波超材料主要是利用激光改變半導體材料的載流子濃度來實現(xiàn)的。半導體材料的復合壽命一般為納秒量級，因此調控時間受到了限制。與半導體材料相比，二硫化碳（CS2）的光響應速度很快，只有1.68 ps，并且也具有較大的光學非線性。以亞波長周期金屬塊陣列結構為基礎，提出了利用CS2來實現(xiàn)超材料太赫茲透射調控的方案。具體利用時域有限差分法（FDTD）研究了該結構的太赫茲波透射調控。

0 引言

太赫茲（Terahertz，THz）波是介于毫米波與紅外光之間的電磁波，其頻率范圍為100 GHz~10 THz［1］。太赫茲技術在生物分子識別［2］、醫(yī)療領域的成像與識別［3-9］、天文學探測傳感器［10］和顯微鏡技術［11-12］等領域中具有潛在的應用，引起了人們廣泛的關注。隨著太赫茲技術發(fā)展，設計和制作太赫茲波段的調控器件變得非常迫切。由于自然材料對太赫茲波段缺乏適當?shù)捻憫藗儼涯抗廪D移到了人工設計的超構材料的研發(fā)當中［13］。超構材料又稱超材料，最先由WALSER A R M等人［14］提出，指人工制造的亞波長周期結構材料，一般是由亞波長周期金屬結構組成的。與一般的天然材料相比，它能夠實現(xiàn)負的折射率［15］、逆多普勒效應和逆切倫科夫輻射［16］等特殊的電磁現(xiàn)象。在過去十多年中，太赫茲波段超材料引起了人們極大的興趣［17-34］。2008 年，TAO H等人［17］利用表面微加工技術在半絕緣GaAs基片上制備了“雙開口SRRs-介質層 金屬線”結構，其在共振頻率1.3 THz處對入射波的吸收率達到了70%。

2009年，OLIVER P等人［18］設計并制作了兩種基于超材料的太赫茲濾波器，分別為線板結構和十字槽結構，通過激發(fā)低損的“誘捕模”，使得傳輸通帶的透射率超過80%，阻帶的透射得到明顯抑制。同年，WEIS P等人［19］利用制備在BCB板上的“斷續(xù)線對”銅制金屬周期結構，設計并制作出高透射率的λ/4和λ/2波片，透射波強度分別超過74%和58%。2013年，Li Jiusheng等人［20］設計并制備了雙耳異向單頻帶太赫茲吸波材料，其在0.573 THz處吸收率達到了99.6%。以上提到的器件都屬于被動調控器件，一旦結構確定，其對太赫茲波的響應也就相應確定了。為了實現(xiàn)對太赫茲波段超材料的動態(tài)調控，人們引入了溫度場［21-22］、電場［23-24］、磁場［25］、機械場［26-27］、光場［28-33］，提出了各種結構的可調控的超材料。與其他調控方式相比，光場的調控方式具有時間響應快、操作簡單的特點，是研究最多的調控方式。2005年，德國的Kurz研究組［28］首次研究了基于太赫茲超材料的全光調制器，他們利用半導體隨泵浦光功率不同而趨膚深度不同的特性，通過改變泵浦光功率從0 mW～200 mW，實現(xiàn)了對太赫茲超材料諧振峰的調節(jié)。2006年，PADILLA W J等人［29］在高阻砷化鎵襯底材料上加工了開口諧振環(huán)，通過實驗首次證實利用光激發(fā)半導體基底中的載流子，可以實現(xiàn)對太赫茲超材料的電響應的動態(tài)調控。2007年，F(xiàn)EKETE L等人［30］提出了基于一維光子晶體的太赫茲調制器，通過激光作用GaAs層引起光子帶隙的移動來實現(xiàn)太赫茲波透射調制，其調制深度達到了50%。2008年，CHEN H T等人［31］將金屬微帶結構刻在半導體硅基片上，利用光調控改變電導率的大小來改變電容器的有效尺寸，在共振頻率處對透射率的控制幅度達到了20%。2011年，SHEN N H等人［32］在亞波長金屬諧振器中加入硅材料，通過光調控使共振頻率在0.76~0.96 THz范圍內變化，頻移幅度達到了26%。2012年，WEIS P等人［33］利用功率為0~500 mW的激光調諧石墨烯/高阻硅復合結構，太赫茲調制深度達到了99%。現(xiàn)在報道的光控超材料大多都是通過改變控制光的能量，使半導體材料中載流子的濃度改變，引起超材料諧振頻率變化，從而實現(xiàn)對亞波長金屬結構太赫茲波的動態(tài)調控。半導體材料載流子的復合壽命一般為納秒量級［34］，這限制了基于半導體的超材料光調控的響應速度，且調控效果對半導體形狀大小的依賴非常明顯。CS2是一種簡單的液體材料，具有較大的光學非線性，經(jīng)常被用作參考樣品來校準其他材料的三階非線性光學性質。相比較半導體材料而言，它的響應時間只有1.68 ps［35］，且調控效果不依賴其大小形狀，加工方便。由此，本文提出一種基于CS2的對太赫茲波段超材料光調控的辦法。

1 結構與仿真

亞波長金屬塊陣列是典型的超材料結構，國內外的研究小組對此結構進行了廣泛研究［36-39］。2018年，JING W等人［36］在亞波長金屬塊陣列結構中引入了液晶材料，制備了具有大調制深度和低插入損耗的電可調太赫茲調制器。本文以他們提出的亞波長金屬塊陣列結構為基礎，研究利用CS2實現(xiàn)對其太赫茲波透射的光調控。JING W等人［36］研究過的金屬塊陣列結構如圖1所示。金屬塊單元長為L=90 μm，寬為W=40 μm，金屬塊長為X=55 μm，寬為Y=8 μm，厚度為d=0.1 μm。本文采用SiO2材料為基底。在太赫茲波段，金屬介電常數(shù)的虛部非常大，因此金屬可看作理想的電導體材料。

如圖2所示，為了實現(xiàn)材料的太赫茲透射特性的光調控，選用CS2作為調控介質，將亞波長周期金屬塊陣列結構浸沒在CS2中。頻率為1~3.5 THz的太赫茲信號光經(jīng)透鏡聚焦后入射到金屬塊陣列上，陣列位于太赫茲波焦點處。同時采用波長為800 nm的飛秒激光［40］經(jīng)透鏡反射到陣列結構上作為控制光，且控制光光斑覆蓋太赫茲光斑。在0~2 MW/μm2范圍內改變控制光的強度，從而調節(jié)CS2的折射率，實現(xiàn)對其太赫茲波透射的光調控。

2 仿真結果與討論

CS2是一種典型的具有較大非線性折射率的材料，其折射率可以表示為［41］： 其中，n0為線性折射率，取n0=1.627 6；γ為非線性折射率系數(shù)，取γ=2.1×10-7 μm2/W［42-43］；I為光的強度。圖3為CS2折射率與光強的關系。

由圖3可以看出，隨著光強度的增大，CS2的折射率線性增加。本文中選取控制光強度分別為0、0.476、0.952、1.428、1.904（MW/μm2），CS2的折射率相應增加為1.73、1.83、1.93、2.03。利用FDTD solution軟件進行仿真計算了不同控制光強度下太赫茲信號的透射光譜。依照文獻［36］，設置金屬塊陣列結構基底折射率為n1=1，覆蓋金屬塊的介質的折射率設置為n2=1.5。仿真得到的透射譜如圖4中的曲線1所示。由圖4看出，透射譜有兩個波谷一個波峰。其中，波谷1在2.3 THz處，波谷2在3.2 THz處，波峰在3.1 THz處，此結果與文獻［36］的結果完全一致。

在本文提出的方案中，基底為SiO2，控制介質為CS2，改變控制光功率分別為0、0.476、0.952、1.428、1.904 （MW/μm2）。不同控制光功率下信號光的透射頻譜如圖4所示。當控制光的功率為0時，得到的透射譜如圖4中的曲線2所示，波谷1移動至1.88 THz處，波谷2移動至2.90 THz處，波峰移動至2.85 THz處。相比于文獻［36］給出的透射譜，波谷和波峰都發(fā)生了紅移現(xiàn)象，這種改變是由于基底與覆蓋金屬塊介質折射率變化引起的，本文對這種變化不予考慮。當控制光功率密度增大為0.476 MW/μm2時，得到的透射譜如圖4中的曲線3所示，波谷1出現(xiàn)在1.82 THz處，波谷2出現(xiàn)在2.85 THz處，波峰出現(xiàn)在2.80 THz處。當控制光的功率增加至0.952 MW/μm2時，得到的透射譜如圖4中的曲線4所示，波谷1出現(xiàn)在1.76 THz處，波谷2出現(xiàn)在2.80 THz處，波峰出現(xiàn)在2.74 THz處。當控制光的功率增加至1.428 MW/μm2時，得到的透射譜如圖4中的曲線5所示，波谷1出現(xiàn)在1.70 THz處，波谷2出現(xiàn)在2.76 THz處，波峰出現(xiàn)在2.69 THz處。當控制光的功率增加至1.904 MW/μm2時，得到的透射譜如圖4中的曲線6所示，波谷1出現(xiàn)在1.65 THz處，波谷2出現(xiàn)在2.72 THz處，波峰出現(xiàn)在2.64 THz處。可以看出，加上控制光后，波谷1、波谷2和波峰都發(fā)生了紅移，并且隨著控制光功率的增加，紅移增加，具體的改變情況如圖5所示。

由圖5可以發(fā)現(xiàn)，波谷1、波谷2和波峰的頻率隨控制光功率增大發(fā)生紅移，兩者呈線性關系。定義單位光強改變ΔE引起的波谷或者波峰的頻率改變Δf為調控靈敏度K，即： 調控靈敏度K越大說明調控光對波谷或者波峰的調控越顯著。其中波谷1的調控靈敏度為0.10 THz/（MW/μm2），波谷2的調控靈敏度為0.12 THz/（MW/μm2），波峰的調控靈敏度為0.12 THz/（MW/μm2）。該仿真結果表明，波谷波峰的頻率受到基于CS2的光調控。在文獻［36］的透射譜中，2.3 THz波谷1處出現(xiàn)的共振是對稱的天線共振［44］，電場強烈局域化分布，品質因數(shù)Q=2.7，簡稱為低Q共振。3.2 THz波谷2處出現(xiàn)的共振是不對稱的Fano共振，對應于表面波模式，由電偶極子相互作用產生，品質因數(shù)Q=53，簡稱為高Q共振。低Q共振和高Q共振的共振波長都與金屬塊結構的周期大小L、基底的折射率n1、覆蓋金屬塊的介質的折射率n2有關，可以用式（3）對這兩處共振發(fā)生的位置進行描述。 其中，neff為結構有效折射率，它取決于n1和n2的大小；L為結構的周期，和原文獻相同，采用L=90 μm；λ為材料的共振波長。由式（3）可以得知在周期長度確定的情況下，超材料的共振波長將主要由周圍介質的有效折射率來確定。對于低Q共振而言，這里的neff更接近于覆蓋金屬塊的介質的折射率n2。隨著光功率逐漸增大，CS2的折射率隨之增大，引起有效折射率neff增大，因此天線共振的位置紅移。對于高Q共振而言，由于基底的更換以及覆蓋介質n2的改變，這里的有效折射率neff將不滿足于原文獻中所描述的更加靠近基底折射率n1的關系。但可以確定的是，隨著光功率增大使得CS2的折射率增大的同時，neff也相應增大，從而引起Fano共振的位置紅移。

3 結論

本文研究了利用CS2的光克爾效應實現(xiàn)對亞波長周期金屬塊陣列結構太赫茲透射特性的調控。考慮到覆蓋的CS2層厚度極薄，引起出射光的插入損耗、相位的變化很小，可以忽略不計，因此在本文中只探究CS2對透射譜諧振點位置的調控。研究結果表明，波谷1的調控靈敏度達到0.10 THz/（MW/μm2），波谷2的調控靈敏度達到0.12 THz/（MW/μm2），波峰的調控靈敏度達到0.12 THz/（MW/μm2）。

參考文獻

［1］ 安國雨。太赫茲技術應用與發(fā)展研究［J］。環(huán)境技術，2018，212（2）：29-32.

［2］ FALCONER R J，MARKELZ A G.Terahertz spectroscopic analysis of peptides and proteins［J］.Journal of Infrared，Millimeter，and Terahertz Waves，2012，33（10）：973-988.

［3］ HU B B，NUSS M C.Imaging with terahertz waves［J］.Optics Letters，1995，20（16）：1716.

［4］ MITTLEMAN D M，GUPTA M，NEELAMANI R，et al.Recent advances in terahertz imaging［J］.Applied Physics B（Lasers and Optics），1999，68（6）：1085-1094.

［5］ COLE B E.Terahertz imaging and spectroscopy of human skin in vivo［C］.Proceedings of SPIE，2001，4276：1-10.

［6］ WOODWARD R M，WALLACE V P，PYE R J，et al.Terahertz pulse imaging of ex vivo basal cell carcinoma［J］.Journal of Investigative Dermatology，2003，120（1）：72-78.

［7］ EADIE L H，REID C B，F(xiàn)ITZGERALD A J，et al.Optimizing multi-dimensional terahertz imaging analysis for colon cancer diagnosis［J］.Expert Systems with Applications，2013，40（6）：2043-2050.

［8］ SY S，HUANG S Y，XIANG Y.Terahertz spectroscopy of liver cirrhosis： investigating the origin of contrast［J］.Physics in Medicine & Biology，2010，55（24）：7587-7596.

［9］ OH S J，HUH Y M，SUH J S，et al.Cancer diagnosis by terahertz molecular imaging technique［J］.Journal of Infrared，Millimeter and Terahertz Waves，2012，33（1）：74-81.

［10］ GERBER D，SWINYARD B M，ELLISON B N，et al.LOCUS：low cost upper atmosphere sounder［C］.Proceedings of SPIE，2013.

［11］ PLAUT S，BARABASH S，BRUZZONE L，et al.Jupiter ICY moons explorer（JUICE）：science objectives，mission and instruments［C］.Lunar & Planetary Science Conference，2014.

［12］ KIWA T，TONOUCHI M，YAMASHITA M，et al.Laser terahertz-emission microscope for inspecting electrical faults in integrated circuits［J］.Optics Letters，2003，28（21）：2058-2060.

［13］ 李春。有源太赫茲超導超材料［D］。南京：南京大學，2018.

［14］ WALSER A R M.Electromagnetic metamaterials［J］.Proceeding of SPIE，2001，4467（10）：931-934.

［15］ ZHANG S，PARK Y S，LI J，et al.Negative refractive index in chiral metamaterials［J］.Physical Review Letters，2009，102（2）：023901.

［16］ WANG Y，WU Q，WU Y M，et al.Broadband terahertz left-hand material with negative permeability for magnetic response［J］.IEEE Transactions on Magnetics，2011，47（10）：2592-2595.

［17］ TAO H，LANDY N，BINGHAM C，et al.A metamaterial absorber for the terahertz regime：design，fabrication and characterization［J］.Optics Express，2008，16（10）：7181-7188.

［18］ OLIVER P，RENEB，MARCO R.Highly selective terahertz bandpass filters based on trapped mode excitation［J］.Optics Express，2009，17（21）：819-827.

［19］ WEIS P，PAUL O，IMHOF C，et al.Strongly birefringent metamaterials as negative index terahertz wave plates［J］.Applied Physics Letters，2009，95（17）：171104.

［20］ Li Jiusheng.High absorption terahertz-wave absorber consisting of dual-C metamaterial structure［J］.Microwave and Optical Technology Letters，2013，55（5）：1185-1189.

［21］ ZHU Y，VEGESNA S，ZHAO Y，et al.Tunable dual-band terahertz metamaterial bandpass filters［J］.Optics Letters，2013，38（14）：2382-2384.

［22］ NAKATA Y，URADE Y，OKIMURA K，et al.Anisotropic babinet-invertible metasurfaces to realize transmission-reflection switching for orthogonal polarizations of light［J］.Physical Review Applied，2016，6（4）：044022.

［23］ VALMORRA F，SCALARI G，MAISSEN C，et al.Low-bias active control of terahertz waves by coupling large-area CVD graphene to a terahertz metamaterial［J］.Nano Letters，2013，13（7）：3193-3198.

［24］ LEE S，LEE K E，LEE W J，et al.Two-terminal graphene oxide devices for electrical modulation of broadband terahertz waves［J］.Advanced Optical Materials，2016，4（4）：548-554.

［25］ RICCI M C，XU H，PROZOROV R，et al.Tunability of superconducting metamaterials［J］.IEEE Transactions on Applied Superconductivity，2012，17（2）：918-921.

［26］ PRYCE I M，AYDIN K，KELAITA Y A，et al.Highly strained compliant optical metamaterials with large frequency tunability［J］.Nano Letters，2010，10（10）：4222-4227.

［27］ FU Y H，LIU A Q，ZHU W M，et al.A micromachined reconfigurable metamaterial via reconfiguration of asymmetric split-ring resonators［J］.Advanced Functional Materials，2011，21（18）：3589-3594.

［28］ JANKE C，RIVAS J G，BOLIVAR P H，et al.All-optical switching of the transmission of electromagnetic radiation through subwavelength apertures［J］.Optics Letters，2005，30（18）：2357-2359.

［29］ PADILLA W J，TAYLOR A J，HIGHSTRETE C，et al.Dynamical electric and magnetic metamaterial response at terahertz frequencies［J］.Physical Review Letters，2006，96（10）：107401.

［30］ FEKETE L，KADLEC F，KUZEL P，et al.Ultrafast opto-terahertz photonic crystal modulator［J］.Optics Letters，2007，32（6）：680.

［31］ CHEN H T，O“HARA J F，AZAD A K，et al.Experimental demonstration offrequency-agile terahertz metamaterials［J］.Nature Photonics，2008，2（5）：295-298.

［32］ SHEN N H，MASSAOUTI M，GOKKAVAS M，et al.Optically implemented broadband blueshift switch in the terahertz regime［J］.Physical Review Letters，2011，106（3）：037403.

［33］ WEIS P，GARCIA-POMAR J L，HOH M，et al.Spectrally wide-band terahertz wave modulator based on optically tuned graphene［J］.ACS Nano，2012，6（10）：9118-9124.

［34］ 錢士雄，王恭明。非線性光學：原理與進展［M］。上海：復旦大學出版社，2001.

［35］ HEISLER I A，CORREIA R R B，BUCKUP T，et al.Time-resolved optical Kerr-effect investigation on CS2 polystyrene mixtures［J］.The Journal of Chemical Physics，2005，123（5）：054509.

［36］ JING W，HAO T，YU W，et al.Liquid crystal terahertz modulator with plasmon-induced transparency metamaterial［J］.Optics Express，2018，26（5）：5769-5776.

［37］ HE Y，HE P，YOON S D，et al.Tunable negative index metamaterial using yttrium iron garnet［J］.Journal of Magnetism and Magnetic Materials，2007，313（1）：187-191.

［38］ 孔輝，李高芳，馬國宏，等。亞波長金屬塊陣列中太赫茲波的傳輸特性研究［J］。光子學報，2012，41（8）：888-892.

［39］ 沈云，汪濤，汪云，等。太赫茲波段金屬陣列結構的透射及反射寬譜偏振特性［J］。光學學報，2018，434（5）：131-137.

［40］ 孔德貴。二硫化碳等幾種非線性材料的飛秒光學非線性研究［D］。哈爾濱：哈爾濱工業(yè)大學，2010.

［41］ SHEIK-BAHAE M，SAID A A，WEI T H，et al.Sensitive measurement of optical nonlinearities using a single beam［J］.IEEE Journal of Quantum Electronics，1990，26（4）：760-769.

［42］ COURIS S，RENARD M，F(xiàn)AUCHER O，et al.An experimental investigation of the nonlinear refractive index（n2） of carbon disulfide and toluene by spectral shearing interferometry and z-scan techniques［J］.Chemical Physics Letters，2009，369（3）：318-324.

［43］ FALCONIERI M，SALVETTI G.Simultaneous measurement of pure-optical and thermo-optical nonlinearities induced by high-repetition-rate，femtosecond laser pulses：application to CS2［J］.Applied Physics B，1999，69（2）：133-136.

［44］ WANG B X，ZHAI X，WANG G Z，et al.A novel dual-band terahertz metamaterial absorber for a sensor application［J］.Journal of Applied Physics，2015，117（1）：014504.