近日，南方科技大學機械與能源工程系陳熹翰副教授團隊與合作者圍繞超快動力學調制提升能量轉化效率方向展開深入研究，在光催化動力學、自旋動力學、熱電材料動力學方向提出了一系列創新策略，并在關鍵技術領域取得了系列進展，相關論文在材料、化學領域學術期刊 Advanced Materials、Chemical Sciences、Journal of Physical Chemistry Letters 發表。

雙氧水作為一種重要的化工產品，被廣泛應用于醫用消毒、廢水處理、有機合成和造紙等領域。基于可再生能源的光-化學能量轉換在未來的經濟結構和產業轉型中具有重要意義。近日，研究人員通過構建以金屬鎢為配位中心，羥基修飾的對苯二甲酸為配體的金屬有機聚合物(MIL-2OH-W)，實現了濃度高達1.02 g/L，光化學轉化效率高達2.74 %的光-熱協同雙氧水催化，相關研究成果以“Solar-driven Ultrafast Production of Gram-per-litre Level Hydrogen Peroxide with 2.74% Solar-to-chemical Efficiency via Synergistic Photothermal Catalysis by W-based Amorphous Metal-Organic Polymers”為題發表在學術期刊 Advanced Materials 上。

該成果模擬真實光催化條件的含羥基催化劑 MIL-OH-W 和 MIL-2OH-W 瞬態吸收結果，證實了光引發氧還原反應(ORR)的存在以及提升溫度對衰減動力學的加速作用。MIL-2OH-W 中羥基數量的增加導致更加明顯的光-熱協同作用。該研究對于實現雙氧水的大規模及工業生產具有一定現實意義。

南方科技大學與香港城市大學聯合培養博士研究生胡秋實為論文第一作者，香港城市大學葉汝全教授、北京師范大學凌力教授、陳熹翰為論文通訊作者。南方科技大學為論文第一單位。該研究得到了國家自然科學基金、廣東省自然科學基金和深圳市科創局的支持。

構建機器學習框架，為鈣鈦礦自旋功能材料理性設計和高通量發現提供預測工具與理論依據

自旋電子學利用電子自旋作為信息載體，在量子計算、信息存儲及光電器件等領域具有重要應用前景。鈣鈦礦材料憑借優異的光電性能和強自旋軌道耦合效應，在超快自旋電子學領域展現出巨大潛力，但其自旋動力學過程復雜，準確預測仍面臨挑戰。針對這一問題，研究團隊構建了一個面向合成前篩選的小樣本機器學習預測框架，相關成果以“Machine learning-driven prediction of ultrafast spin relaxation in metal halide perovskites for spintronic applications”為題發表在學術期刊 Chemical Science 上。

該框架模型使用分子量、HOMO/LUMO 能級、極化率和偶極矩等本征描述符，在包含52種鈣鈦礦材料的數據集上訓練人工神經網絡，實現了自旋弛豫速率的高精度預測，在留一交叉驗證條件下預測精度達到R2 = 0.99，并在獨立測試中驗證了模型的良好泛化能力。框架進一步結合 SHAP 可解釋性分析，揭示了分子量與前線軌道能級等關鍵因素對自旋弛豫行為的主導影響，從自旋–軌道耦合、聲子散射及電子–空穴交換等物理機制層面建立了清晰關聯，為鈣鈦礦自旋功能材料的理性設計和高通量發現提供了輕量化、可解釋且具備可推廣性的預測工具與理論依據。

南方科技大學博士后李建輝為論文第一作者，中國科學院物理研究所項曉東教授與陳熹翰為論文通訊作者。南方科技大學為論文第一單位。該研究得到了國家自然科學基金及廣東省重大基礎與應用基礎研究項目的支持。

手性誘導自旋軌道耦合在混合鈣鈦礦中實現長自旋極化壽命的量化

近日，團隊在手性鈣鈦礦材料自旋軌道耦合(SOC)與自旋動力學研究方面取得進展，相關成果以“Quantification of Chirality Induced Spin?Orbit Coupling for Long Spin Polarized Lifetime in Hybrid Perovskite”為題發表于學術期刊 The Journal of Physical Chemistry Letters。

研究團隊將手性有機分子(R/S)-4-(氨基乙基)哌啶(4AEP)引入碘化鉛基鈣鈦礦體系，成功制備了手性[(R/S)-4AEP]Pb4晶體和薄膜，并利用圓偏振泵浦–探測超快光譜技術系統研究了其載流子自旋動力學行為。研究發現，手性誘導的自旋軌道耦合可在材料中產生約130 meV的顯著自旋分裂，使自旋極化壽命在室溫下延長至1納秒以上，顯著優于常規鈣鈦礦體系。該研究工作表明手性誘導的 SOC 有效對抗了固有 SOC 場，抑制了自旋進動，從而實現了長壽命自旋態。密度泛函理論(DFT)計算進一步揭示，手性結構在第二價帶極值(VB2)處打破自旋簡并，是實現大自旋分裂與長自旋壽命的關鍵機制。該研究為手性鈣鈦礦在自旋電子學中的應用提供了新的物理認識和材料設計思路。

南方科技大學博士生黃玉玲、東南大學博士生蔣智康為論文共同第一作者，華南師范大學趙錦柱教授、陳熹翰為論文通訊作者。南方科技大學為論文第一單位。該研究得到了國家自然科學基金、廣東省自然科學基金、廣東省高校科技計劃項目的支持。

超快光譜揭示熱電材料載流子散射勢調控機制

近日，團隊在熱電材料載流子輸運機理研究方面取得新進展，首次通過超快光譜手段定量揭示了載流子散射勢對熱電性能的決定性作用。相關成果以“Direct Experimental Evidence of Low Carrier Scattering Potential in High Performance Thermoelectric AgSbSe2 Crystal”為題發表于學術期刊 Advanced Materials。

研究人員以強陽離子無序特征的熱電材料 AgSbSe2 為研究對象，制備了高質量 Cd 摻雜單晶，并利用飛秒泵浦–探測瞬態反射光譜對載流子動力學進行超快表征。研究發現，消除晶界缺陷并引入短程有序結構可顯著降低總載流子散射勢，甚至產生負的外稟散射勢效應，從而有效提升載流子遷移率和電輸運性能。得益于散射勢的抑制，該材料在323–723 K溫區內的平均功率因子提升近三倍，并在723 K下實現高達1.7的熱電優值(zT)，為目前AgSbSe2體系的最高報道值之一。同時，短程有序引起的局域晶格畸變增強了聲子散射，在保持高電導的同時有效降低了晶格熱導率。基于該高性能單晶制備的單腿熱電器件在423 K溫差下實現了8%的能量轉換效率。

重慶大學博士生張凱琪、劉爽，南方科技大學博士生黃玉玲為論文共同第一作者，陳熹翰，重慶大學盧旭教授、周小元教授為論文通訊作者。該研究得到了國家自然科學基金、廣東省自然科學基金、廣東省高校科技計劃項目、深圳市科技創新委員會項目以及中央高校基本科研業務費專項資金的支持。


審核編輯 黃宇