圖. (a) 系統(tǒng)示意圖。(b) ARPES能量分辨率測量與光斑形狀大小測量。(c) 多種材料體系在不同偏振光下的ARPES測量結(jié)果。

角分辨光電子能譜(ARPES)同時(shí)具有能量和動(dòng)量分辨能力，是研究材料電子結(jié)構(gòu)的直接表征手段。與常規(guī)光源(例如氦燈、同步輻射光源)相比，利用激光作為光源不僅可以提升ARPES的能量分辨率，而且可以結(jié)合泵浦-探測技術(shù)實(shí)現(xiàn)時(shí)間分辨。ARPES常用的固體激光通常是利用非線性晶體進(jìn)行頻率轉(zhuǎn)換獲得的，可實(shí)現(xiàn)的最高光子能量僅為7 eV左右，能量和動(dòng)量探測范圍有限。雖然稀有氣體高次諧波技術(shù)可以實(shí)現(xiàn)更高光子能量的激光，但是偏振可調(diào)性、能量分辨率較差。另外，高光子能量激光由于缺乏合適的真空窗口而需要搭建復(fù)雜的差分抽氣裝置，不僅無法保證測量時(shí)的真空度，而且需要持續(xù)消耗昂貴的稀有氣體。11 eV是可以透過真空窗口(LiF、MgF2)的最高光子能量，一方面可以使用真空窗口隔離激光器和ARPES腔，從而保持測量時(shí)的真空度不變，另一方面可以使用透鏡、波片等光學(xué)元件進(jìn)行操控。因此，11 eV激光是ARPES的理想光源。雖然此前已有11 eV激光的報(bào)道，但存在脈寬較寬、能量分辨率較差、偏振不可調(diào)等局限性，難以用于研究材料的軌道、自旋以及非平衡態(tài)性質(zhì)。

最近，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心表面物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室SF09組馮寶杰、陳嵐、吳克輝研究員指導(dǎo)研究生高紀(jì)松、趙峭消、劉文博，與山東大學(xué)趙智剛教授合作，成功研制出國際首臺(tái)11 eV(精確值為10.8 eV)偏振可調(diào)飛秒激光。他們利用自研的大功率飛秒激光器(波長為1030 nm)進(jìn)行兩次三倍頻，獲得了114 nm飛秒激光。特別是在第二次三倍頻過程中，他們使用了混合稀有氣體，極大地提升了倍頻效率。他們研制的11 eV激光的重復(fù)頻率為1 MHz，樣品處光斑直徑<200 μm，光通量>1012 photon/s，并且可以實(shí)現(xiàn)s、p、左旋、右旋偏振態(tài)的任意切換。

他們進(jìn)一步將自研的11 eV激光集成到了ARPES系統(tǒng)上，系統(tǒng)的能量分辨率達(dá)到了11.4 meV，接近脈寬和線寬的傅里葉變換極限。他們測量了貴金屬Au(111)、拓?fù)浣^緣體Bi2Se3、表面合金B(yǎng)i/Ag(111)等材料體系，展示了該系統(tǒng)在保持高能量分辨率的同時(shí)，可以實(shí)現(xiàn)線二色性(linear dichroism)和圓二色性(circular dichroism測量，可以研究量子材料中的軌道和(贗)自旋特性，為探索量子材料中的新奇現(xiàn)象，包括電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)、拓?fù)鋺B(tài)和非平衡態(tài)等提供了關(guān)鍵技術(shù)。

相關(guān)研究成果近期以“Development of a 10.8-eV tabletop femtosecond laser with tunable polarization for high-resolution angle-resolved photoemission spectroscopy”為題發(fā)表于國際學(xué)術(shù)期刊Rev. Sci. Instrum. 96, 093004 (2025) 。物理所博士生高紀(jì)松、趙峭消、劉文博為該論文的共同第一作者，物理所馮寶杰、陳嵐、吳克輝研究員和山東大學(xué)趙智剛教授為共同通訊作者。該研究受到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、北京市自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院青年團(tuán)隊(duì)計(jì)劃等項(xiàng)目的支持。

審核編輯 黃宇