圖一.HHG的實驗裝置和表征(左圖)安裝在DN200 CF法蘭上的VUV光譜儀和束斑分析儀(右圖)

超快科學的“眼睛”

高次諧波(HHG)技術因其能在實驗室產生飛秒甚至阿秒量級的相干XUV脈沖(短脈沖，短波長)，而成為超快科學領域的核心工具。這一新型紫外光源將超快實時研究的范疇拓展至原本傳統飛秒激光(700–1000 nm)所無法覆蓋的光子能量區域。為超快科學領域帶來了原子內殼層空穴壽命的直接測定2;單分子解離動力學的實時監測34;固體材料中延遲光電子發射的觀測5;強場電離產生的準直電子空穴的量子態分辨探測6;電子隧穿過程的實時觀測7等一系列研究案例。

自由電子激光(FEL)的誕生進一步拓展了光與物質相互作用的研究邊界。其高光子通量、寬光譜可調性(覆蓋紅外至硬X射線波段)及飛秒級脈沖特性，推動了超快時間分辨光譜學的革新：極紫外(XUV)FEL可解析分子價電子電離動力學，X射線FEL則能探測原子/分子核心電子激發態。此外，亞飛秒FEL脈沖的實現為阿秒尺度實驗提供了新路徑。

為什么需要實時表征光源特性?“實時、精準地表征紫外光源的光譜、空間、強度等特性，一直是超快實驗中不可忽視的工作。”

光譜分析：捕捉動態光譜予以優化

自由電子激光(FEL)中，自放大自發輻射(SASE)會導致脈沖間光譜劇烈波動(如諧波能量占比變化)，需實時測量瞬時光譜特性(例如避免高次諧波掩蓋雙光子信號)，以優化濾波策略甚至光源參數。對于高次諧波(HHG)光源，其產生效率與驅動激光參數高度相關，實時光譜監測可動態調節匹配條件;同時，HHG的光譜抖動(諧波階次漂移或強度波動)可能破壞實驗重復性，需通過實時校準濾波策略加以抑制。

束斑分析：消除位置漂移

FEL光束可能因機械振動或熱漂移發生位移，需實時調整光學激光的束斑位置以補償空間偏差。在HHG實驗中，驅動激光束斑與氣體靶的匹配(如焦斑尺寸與靶長度)直接影響輸出光束，需通過實時束斑分析校準消除漂移。此外，實時監測可優化聚焦質量(束斑強度與形狀)。或在雙色泵浦-探針實驗中確保兩束光的空間重疊精度。

強度檢測：降低波動干擾

HHG中驅動激光能量與氣體壓力變化導致XUV輸出不穩定，需實時反饋以優化實驗條件(如氣體密度動態調節)。或根據后端實驗實時調整前端光源強度，比如光電子能譜中高密度電離會導致光電子能譜展寬或偏移，需實時調整氣體壓力或FEL能量以最小化干擾。

波前檢測：分辨率的基石

基于相干衍射成像的實驗要求光源具備高空間相干性，而波前畸變會顯著降低分辨率，需實時校正。此外，單色儀和聚焦光學元件的性能高度依賴入射波前質量，實時檢測可支持光學系統的動態校準，確保實驗條件最優。

傳統XUV光譜儀因體積龐大(米級規模)、功能單一且難以適應動態實驗需求，逐漸成為超快科學發展的障礙。尤其在阿秒時間分辨光譜等超快實驗中，光路干涉穩定性要求極高，需盡可能減少光路中光學元件的移動，而傳統設備的復雜機械結構與之沖突。以下幾項工作便展示了針對光源即將開展的實驗而優化的光源表征方法：

一、針對HHG光源優化設計的新構型光譜儀

2010年，美國勞倫斯伯克利國家實驗室團隊首次提出了一種緊湊的、非侵入式的多功能的真空紫外(VUV)光束表征裝置。可同步實現光譜分布(10-80 nm，分辨率0.25-0.13 nm)與空間束斑(成像直徑10 mm，分辨率0.1 mm)的原位表征。如圖一所示，該裝置通過DN200 CF法蘭集成至光路，內置真空平移臺支持光譜儀與束斑分析模式快速切換，且可完全移出光束路徑以避免干擾后續實驗。其靈巧設計支持其多光源間切換表征。

功能驗證與實驗結果(如下圖二)：

1)動態光譜響應測試

通過調節驅動激光的群速度色散(GVD)，團隊觀測到第21次諧波峰的分裂行為(三峰→單峰→雙峰)。光譜儀成功捕捉到1 nm級特征間距變化，與量子路徑干涉理論預測吻合，證實其對強場非線性過程的動態監測能力。

2)空間束斑關聯性驗證

實驗測得HHG光束呈橢圓形分布(垂直4.0 mm × 水平2.5 mm，FWHM)，其形變源于紅外驅動光束的散焦(4 m曲率凹面鏡，16 mrad水平入射角)。實測結果與模擬數據一致，揭示了VUV光譜對驅動激光啁啾的強依賴性。

圖二. 21次諧波的光譜形狀隨GVD的變化。光譜被歸一化為最大強度相等。縱坐標上的值和刻度標記表示相應光譜的GVD值和基線位置(左圖)。實驗測得HHG光束的空間分布(右圖)其中，六邊形形狀是由于MCP通道排列結構所致。

二、超快時間分辨光電子能譜中的FEL表征

2005年，全球首個覆蓋極紫外(EUV)至軟X射線波段的自由電子激光(FEL)光源FLASH投入運行。為充分發揮其性能，FLASH團隊同步開發了一套集成EUV-FEL與鈦藍寶石飛秒激光器的雙色泵浦-探測系統面向光電子能譜等應用(圖三)，并針對光源時空穩定性建立了多維表征。

圖三.使用FEL與光學激光器組合的泵浦-探測實驗的實驗裝置

實驗裝置與表征需求：

如圖三所示，紅外激光通過離軸拋物面鏡(離軸30°，焦距272 mm，孔徑76 mm)聚焦，其中心預留6 mm通孔供FEL光束共焦傳輸。實驗中，EUV脈沖與氣體靶作用釋放電子，電子在紅外強場下通過多光子吸收/發射產生動能偏移(光電子能譜邊帶峰)，隨后由永磁體引導至飛行時間探測器解析動能分布。為保障單次測量靈敏度，需對光源的時空重疊精度、光譜分布進行嚴格監控。

同步表征方法：

1、時間同步校準

采用寬譜響應(NIR至EUV)、具有快速上升時間的高抗輻射能力光電二極管實時監測兩束光的時序重疊，通過示波器信號(圖四左)提供時間延遲粗調基準，確保高同步精度。

2、空間重疊優化

利用熒光屏與CCD相機同步捕捉EUV和NIR光斑(圖四右)，通過調節離軸拋物面鏡與伽利略望遠鏡，降低空間偏移，避免信號失真。

圖四.示波器上光電二極管對FLASH和紅外激光脈沖的響應(左圖)，右上為20倍放大下，800nm激光的光束輪廓，右下為FLASH的光束輪廓(右圖)

3、瞬態光譜監測

FEL脈沖因自放大自發輻射(SASE)存在顯著光譜波動，且高次諧波可能掩蓋過程信號，團隊采用無狹縫平場光柵光譜儀(圖五左，無狹縫對準容易，且保有高通量吞吐。)實現單脈沖光譜捕獲，并基于實時數據優化濾波策略。

圖五.13.7 nm光單個脈沖的光譜分布。多脈沖的積分光譜以實黑線表示(左圖)，右上為一系列單次發射光譜。右下為單次閃光脈沖的原始CCD數據。右下插圖為用于優化二次和三次諧波的濾光片的透過率。(右圖)

此外，2005至2006年間，通過持續表征調整裝置，將二次/三次諧波能量占比從1:1降至1:8，顯著提升EUV基頻能量并創下當時紀錄。

三、HHG&FEL雙色泵浦-探測實驗的在線表征系統

自由電子激光(FEL)與高次諧波(HHG)光源在超快研究中呈現顯著互補性：FEL可產生高相干性、寬光譜(VUV至軟X射線)脈沖，而HHG雖光子通量較低，但具備緊湊靈活的優勢。2020年，德國DESY、馬克斯·普朗克研究所等團隊將HHG-VUV光源深度集成至FLASH2設施，通過實時光譜、脈沖能量與束斑監測實現雙光源(HHG-VUV: 10-40 eV;FEL-XUV)的精準同步，并完成首例紫外FEL-HHG雙色泵浦-探測實驗，成功解析氬氣中多階諧波電離路徑的三維動量分布，驗證了系統的飛秒時間分辨能力。該系統成為FLASH2首個永久性雙色超快研究平臺，也是首個在FEL設施中永久部署HHG-VUV的光源。

圖六.光束線示意圖。HHG-VUV由紅外激光(A)驅動氣體靶(B)生成，經濾光片(C)阻擋驅動光后，通過耦合鏡(D)與FEL光束耦合。移除鏡組后，HHG光路由光譜儀(E)直接表征。右下插圖為VUV光束線的三維CAD圖。

集成設計與實時校準

1. 光束耦合與動態對準

如上圖六所示，鏡組插入時，兩束光平行聚焦至REMI終端站，相機實時監測束斑位置，結合六軸調節臺調整鏡片來校正機械振動或熱漂移，確保共焦精度(最終實現重復定位誤差<3 μm，滿足長期實驗穩定性需求)。

圖七.光束線耦合腔室。裝載了碳涂層雙曲面鏡(由optiXfab GmbH提供)，團隊感興趣光譜范圍內反射率接近80%。HHG-VUV光束通過鏡片后與FEL光束平行，鏡片通過六軸運動臺調節。頂部的凹槽允許將鏡片從光路中移除。

2. 脈沖能量、光譜的實時反饋與動態優化

鏡片移出光路時，HHG-VUV光抵達搭載有XUV二極管的在線光譜儀。(ⅰ)HHG脈沖能量易受激光波動與氣體參數(如壓力)影響(圖八左)，通過二極管實時監測為實驗提供強度參考，并動態矯正濾波，避免氧化干擾。(ⅱ)激光脈沖間的抖動易導致諧波階次強度波動，平場光柵光譜儀實時監測單脈沖光譜，確保目標波段(10-40 eV)覆蓋，調整濾波策略抑制高階諧波干擾。

圖八.SIGC中壓力與VUV脈沖能量的關系趨勢。脈沖能量由光電二極管響應(左圖插圖)估算，校正了光束線損失(左圖)。VUV光譜是在使用21 mbar氬氣下獲得的。虛線表示在光束路徑中插入0.1 μm鋁片后記錄的光譜。數字表示諧波階次(右圖)。

整套系統總長僅1.26米，無縫兼容實驗線站，避免對后端設備的干擾。

四、HHG束線裝置的紫外在線診斷

ELI Beamlines(2018年啟用)是當前性能最先進的HHG用戶設施之一，具備高通量、高重復頻率及多終端集成等特點。為持續優化光源性能，其建設初期即針對XUV脈沖集成了一套多維在線診斷方案：

1、激光對準校正

通過CCD/CMOS相機結合遠場/近場參考點，動態調整激光入射角，確保光束與氣體靶的空間匹配。

2、絕對脈沖能量監測

采用標定XUV光電二極管測量單脈沖能量，為實驗提供強度基準。

3、波前動態校正

基于Hartmann波前傳感器(孔陣列板+CCD)，實時檢測并矯正波前畸變以支持光學系統的動態調整。

4、光譜實時調控

平場光柵光譜儀快速捕獲單脈沖光譜，動態優化諧波生成條件以及濾波策略。

圖九.紫外光電二極管、波前傳感器和光譜儀的光路示意圖

技術升級

2020年，全二極管泵浦高重頻拍瓦激光系統HAPLS正式集成至ELI-Beamlines設施中，并于2021年實現超高強度(~1021 W/cm2)穩定運行。為研究激光-靶材相互作用(通過分析高次諧波生成和等離子體發射過程)，團隊引入商用光譜儀maxLIGHT pro(圖十).

特點：

1、雙模式運行—束斑分析模式與平場光柵光譜模式(7-80 nm，舊版);

2、時間分辨測量—MCP組件與高壓脈沖發生器支持10 ns內門控。

圖十.安裝在ECU D2腔室內的HPS紫外光譜儀

光源表征

從工程挑戰到科研賦能

光源表征是超快實驗成功的基石，其精確度直接決定數據可靠性。然而，構建高效的表征系統往往面臨復雜的工程挑戰。針對這一需求，我們可提供經過嚴格驗證的標準化在線表征系統方案，覆蓋光譜、空間、強度及波前全維度診斷。這些方案不僅技術成熟度高、兼容性強，更能顯著節省科研人員在系統搭建上的時間與資源投入，助力團隊專注于核心科學問題的探索，加速研究進程。

插入式光譜儀nanolight

特征

多功能性

■ 在一個緊湊的設備中實現光譜分析&束斑分析

■ 快速切換模式

■ 無縫集成

■ 集成光譜濾波器等插件

效率和靈敏度

■ 寬光譜覆蓋范圍：同時記錄10-80nm

■ 高整體效率

■ 動態范圍較大(MCP)

■ 靈敏度可調，最高可達單光子計數模式

■ 低背景噪聲

模塊化高度定制光譜儀beamlight

特征

■ 無狹縫平場光柵光譜儀(透射光柵可選)，帶光束分析功能

■ 深度集成到用戶系統，長時間穩定運行，無需反復對準狹縫

■ 比標準光譜儀多收集20倍的光，從而成比例地改善信噪比

■ 完全自動化，成熟軟件控制

■ 提供標準光電二極管選項，波前傳感器選項

■ 高定制化，每臺光譜儀都是高度定制化以精確匹配客戶的應用，比如光束線整合，增加輔助端口，可視化窗口。

圖十一.支持各種定制化解決方案，數值孔徑高達 0.45

審核編輯 黃宇